Neuartiges Verfahren zur selektiven Entstickung von Kfz-Abgasen mittels Ionenleiter, NOx-speicherndem Werkstoff und poröser Diffusionsbarriere
Final Report Abstract
Mager betriebene Verbrennungsmotoren sind sehr effizient und verbrauchen daher weniger Kraftstoff, wodurch der CO2-Ausstoß reduziert wird. Nachteilig ist jedoch die hohe NOx-Emission, die aufgrund des Sauerstoffüberschusses im mageren Abgas nicht durch herkömmliche 3-Wege-Katalysatoren reduziert werden kann. Eine Möglichkeit, NOx aus dem Abgas zu entfernen, ist die elektrochemische Reduktion. Dabei wird ein Strom durch einen lonenleiter gepumpt. Jedoch ist der Wirkungsgrad gering, wenn Sauerstoff vorhanden ist. Im Rahmen des Projektes wurde versucht, die Effizienz zu erhöhen, indem die elektrochemische Zelle mit einem NOx-Speichermaterial kombiniert wurde. Die NOx-Reduktion findet dann in einem zweistufigen Prozess statt. Während eines Speicherschritts wird NOx gespeichert. Danach wird eine Pumpspannung angelegt und das gespeicherte NOx reduziert. Proiektablauf/Ergebnisse: Zuerst wurden Sauerstoffionenleiter (wie z.B. Sc dotiertes Zirkonoxid) als lonenleiter untersucht. Es zeigte sich jedoch in verschiedenen Experimenten und auch bei der Simulation, dass der maximal erreichbare Pumpstrom bei den für die NOx-Speicherung sinnvollen Temperaturen zu gering ist um den Speicher effektiv zu leeren. Zwar wurden Speichermaterialien verwendet, die bei höheren Temperaturen speichern können, wenn aber größere Mengen Sauerstoff im Abgas waren, konnte trotz Diffusionsbarriere nicht vollständig abgepumpt werden. Als Alternative wurden protonenleitende Materialien untersucht. Durch Anlegen einer Spannung an einen Protonenleiter wird Wasser im Abgas zersetzt und Wasserstoff gebildet. Dieser ist gut geeignet um das gespeicherte NOx zu reduzieren. Mögliche Protonenleiter sind Perowskit-Keramiken. Diese sind bei Temperaturen bis 500 °C, bei denen ein Einspeichern gerade noch möglich ist, gut leitfähig. Es konnte gezeigt werden, dass mit Hilfe eines protonenleitenden Perowskites gespeichertes NOx reduziert werden kann und wieder neues NOx gespeichert werden konnte. Zusätzlich wurden erste Versuch mit einer protonenleitenden Polymerelektrolyt-Membran gemacht. Diese Membran kann bei Temperaturen um 200 °C eingesetzt werden. Es konnte gezeigt werden, dass auch mit diesem lonenleiter NOx sehr gut reduziert werden kann. Aufgetretene Probleme: Kritisch muss angemerkt werden, dass viele Forschungsinstitute (!) und Hersteller aufgrund von Geheimhaltungsvereinbarungen mit der Industrie keine hochleitfähigen Materialien, über die sie auf Tagungen berichtet hatten, zur Verfügung stellen durften und auch keine Informationen zu Herstellungsdetails abgeben durften. Um kritische Sinterschritte zu umgehen, musste daher am Lehrstuhl ein neuartiges aerosolbasiertes Beschichtungsverfahren aufgebaut werden.
Publications
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Electrochemical reduction of nitrogen oxides combining ion conducting ceramics with nitrogen oxide storing materials, Junior Euromat 2008, Lausanne, 14.-18.7.2008, 09/F170
U. Röder, K. Sahner, R. Moos
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Elektrochemische Reduktion von Stickoxiden im Abgas durch Kombination von Ionenleitern mit NOx-Speicher-Materialien, 14. Vortragstagung der GdCh-Fachgruppe Festkörperchemie und Materialforschung, Bayreuth, 24.-26.9.2008, B24, und Z. Anorg. Allg. Chem. 2008, 634, p. 2071
U. Röder, K. Sahner, R. Moos
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Novel NOx reduction method combining NOx storing materials with electrochemical reduction of nitrogen oxides, 5th International Conference on Environmental Catalysis, Belfast, 31.8.- 3.9.2008, 445
U. Röder, K. Sahner, R. Moos
