2D- und 3D-Materialdesign für Operando-Techniken in der Bioelektrokatalyse

• Antragstellerin: Professorin Dr. Anna Fischer
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Biochemie ; Biologische und Biomimetische Chemie ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 545505987

Die enzymatische Bioelektrokatalyse ist ein umweltfreundlicher Prozess für Anwendungen in den Bereichen der Energieumwandlung und Sensorik. Dank maßgeschneiderter Schichtelektroden (2D planar, 2D Array- bis hin zu 3D porös) aus transparent leitenden Oxiden (TCO) und der Kopplung von operando Methoden, wird sich das MatOpeBioCat-Projekt mit drei grundlegenden für das Verständnis und das Design von enzymatischen bioelektrokatalytischen Hybrid-Systemen befassen. Hierzu soll dank eines Multiskalenansatz mit ausgewählten an die Elektrochemie gekoppelten Charakterisierungsmethoden (operando e-Methoden genannt) folgende Fragen beantworten werden. 1) Wie hängt die enzymatische Aktivität mit der Enzymbeladung und der Konformation/Orientierung des Enzyms an der Elektrode zusammen? Hier sollen operando e-ATR-IR und e-QCM an 2D planaren Dünnschichtelektroden durchgeführt werden, um die Wechselwirkung zwischen Enzym und Elektrodenmaterial ohne morphologischen Einfluss zu charakterisieren und die molekulare Grundlage für eine funktionelle Enzymimmobilisierung zu bestimmen. 2) Welchen Einfluss haben die Oberflächenbelegung und die räumliche Verteilung der Enzyme auf die Bioelektrokatalyse? Um diese Effekte zu untersuchen, kommen planare 2D, 2D-Array und 3D poröse Elektroden zum Einsatz gekoppelt mit e-ATR-IR, e-SPR, e-Fluoreszenzmikroskopie (e-FM) und FRET. 3) Wie wirkt sich die lokale Enzymumgebung auf die Aktivität in 3D-porösen Elektroden aus, die zur Maximierung der katalytischen Stromdichte entwickelt wurden? Zu diesem Zweck wird erstmalig konfokale Laserscanning e-FM eingesetzt. Die optimierte Bioelektrokatalyse, die wissensbasiert an den optimierten TCO-Elektroden erzielt wurde, soll in einem weiteren Schritt auf TCO-beschichtete poröse 3D-Kohlenstoffmakrostrukturen übertragen werden, um eine maximale elektroaktive Enzymbeladung zu erreichen, Beschränkungen des Massentransports zu überwinden und hohe und stabile Stromdichten zu erzielen. Die Stärke des MatOpeBioCat-Projekts liegt in der komplementären Expertise des deutsch-französischen Konsortiums in den Bereichen i) fortschrittliches Design von nanostrukturierten Materialien/Elektroden (FISCHER, Freiburg), um effiziente Plattformen für die Immobilisierung von Enzymen zu schaffen, ii) Produktion und Charakterisierung von Enzymen mit herausragenden Eigenschaften, die als Katalysatoren in bioelektrochemischen Anwendungen hohes Potential zeigen (LOJOU, Marseille). Beide Partner werden spezifische Methoden entwickeln, die eine maßgeschneiderte Materialentwicklung und operando Analyse der Enzymimmobilisierung und Bioelektrokatalyse auf lokaler und globaler Ebene ermöglichen. Dieses komplementäre Konsortium wird einen iterativen Optimierungsprozess zwischen verschiedenen Bioschnittstellen ermöglichen, um die Schlüsselfaktoren in Bezug auf Elektrode, Enzym und Elektrode/Enzym-Schnittstelle sowie die Umgebung zu bestimmen, die für die Bioelektrokatalyse in allen Maßstäben maßgeblich sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Frankreich
• Partnerorganisation: Agence Nationale de la Recherche / The French National Research Agency
• Kooperationspartnerin: Dr. Elisabeth Lojou