Ultraschnelle elektronische und nukleare Dynamik bei molekularer Photoionisation, untersucht mit RABBITT

• Antragsteller: Dr. Serguei Patchkovskii; Professor Dr. Giuseppe Sansone
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 546852490

Die experimentelle Technik der reconstruction of attosecond beating by two-photon transitions (Rekonstruktion von Attosekunden-Schlägen durch Zwei-Photonen-Übergänge, RABBITT) wurde ursprünglich für die temporäre Charakterisierung von Zügen von Attosekunden-Pulsen entwickelt. Wie sich später herausstellte, ist die Technik für die Beobachtung der elektronischen Dynamik auf der ultraschnellen Zeitskala von Attosekunden gut geeignet. Die Technik erlebt derzeit eine rasante Entwicklung bei ihren Anwendungen auf molekulare Ziele. Die bestehenden Theorien und Modelle von RABBITT sind jedoch auf kleine Moleküle eingestellt, wo eine vollständig gekoppelte Behandlung möglich ist. Solche Theorien ermöglichen nicht unbedingt ein klares physikalisches Bild der grundlegenden Dynamik und sind nur begrenzt auf größere Moleküle übertragbar. Ziel unseres Antrags ist die Entwicklung eines umfassenden physikalischen Verständnisses der Prozesse, die bei der Photoionisation größerer molekularer Systeme stattfinden. Zu dem Zweck werden wir die Rolle der nuklearen und elektronischen Dynamik bei der Photoionisation entkoppeln. Dazu werden wir drei Teams (Freiburg, Berlin und Prag) zusammenbringen, die mit unseren kürzlich entwickelten hochmodernen experimentellen und theoretischen Fähigkeiten ausgestattet sind, um die RABBITT-Zeitverzögerungen bei der Zweifarben-Photoionisation in verschiedenen Molekülen im Attosekundenbereich genau zu untersuchen. In unseren bisherigen Arbeiten wurden einzigartige Instrumente für die Messung von winkel- und zustandsaufgelösten RABBITT-Verzögerungen sowie eine wegweisende Theorie und Codes für genaue Multielektronenberechnungen von Zwei-Photonen-Molekülmatrixelementen entwickelt, um die Verzögerungen ohne die üblicherweise verwendeten Vereinfachungen zu beschreiben. Wir zeigen, dass RABBITT-Verzögerungen in besonderer Weise geeignet sind, die elektronische und nukleare Dynamik zu entkoppeln: Die Dynamik im neutralen Zustand, im Ion und im Kontinuum führt jeweils zu Beiträgen zur Photoionisationsverzögerung oder zum RABBITT-Signal, die bisher nicht berücksichtigt wurden. Durch Untersuchungen der RABBITT-Verzögerungen für verschiedene Parameter und Konfigurationen des treibenden Lichtfeldes und in verschiedenen Molekülen werden wir einige der beitragenden Prozesse (Verzögerungskomponenten) selektiv ein- und ausschalten und so die Rolle elektronischer und nuklearer Effekte trennen und im Experiment quantifizieren. Gleichzeitig werden wir unsere Theorie für RABBITT-Verzögerungen in molekularen Systemen weiterentwickeln, indem wir modernste Elektronik- und Nukleare-Dynamiksimulationen kombinieren, die unsere Experimente unterstützen und steuern werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Tschechische Republik
• Partnerorganisation: Czech Science Foundation
• Kooperationspartner: Privatdozent Jakub Benda, Ph.D.