Langreichweitige magnetische Ordnung in metallfreien Materialien

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Heine
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 553623772

Nach der Vorhersage einer starken antiferromagnetischen Kopplung von 144 meV zwischen zwei Triarylmethyl-Bausteinen in ihrem kovalent gekoppelten Dimer (JACS 2023) und Stoner-Magnetismus in ferromagnetischen Aza-Triangulen-2D-Polymeren mit einer Curie-Temperatur von 260 K (arXiv 2023) ist es Zeit, sich eingehend mit metallfreiem Magnetismus zu beschäftigen. Wir schlagen vor, metallfreie Materialien mit langreichweitigen magnetischen Ordnungen und Curie/Néel-Temperaturen zu erforschen, die für Kurz- und Langzeit-Informationsspeicherung sowie für elektrische und elektromechanische Anwendungen geeignet sind, und die alle potenziell biokompatibel sind. Metallfreie magnetische ferro- und antiferromagnetische Materialien werden durch die Verknüpfung stabiler radikalischer Bausteine zu kovalent gebundenen kristallinen Netzwerken und durch die Entwicklung von Graphen-Nanobändern mit ausgeprägter struktureller Topologie möglich werden. Wir werden metallfreie ein-, zwei- und dreidimensionale Kristalle mit robuster magnetischer Fernordnung entwickeln, darunter metallische und halbleitende Stoner-Ferromagnete und antiferromagnetische Mott-Hubbard-Isolatoren. Wir werden die Natur der magnetischen Kopplungen in diesen Materialien eingehend untersuchen. Da unsere Vorarbeiten zeigen, dass die magnetische Ordnung oft gleichzeitig mit faszinierenden elektronischen Merkmalen wie Dirac-Kegeln und flachen Bändern auftritt, werden wir besonderes Augenmerk auf das Verständnis der physikalischen Implikationen dieser Phänomene legen. Auf der rechnerischen Seite werden wir einen hierarchischen Ansatz verwenden, der ab initio-Berechnungen auf hohem Niveau, einschließlich Multi-Referenz-Berechnungen für Monomere, Dimere und Oligomere, (London-Dispersions-korrigierte Broken-Symmetry-) Dichtefunktionaltheorie, gefolgt vom GW-Ansatz für akkurate Bandstrukturen, Tight-Binding für die physikalische Interpretation der Ergebnisse und Monte-Carlo-Simulationen auf der Grundlage eines Heisenberg- oder Ising-Hamilton-Operators zur Vorhersage der magnetischen Fernordnung umfasst. Des weiteren werden unsere Ergebnisse nützlich sein, um Unzulänglichkeiten von Dichtefunktionalen zu beseitigen, die metallfreien Magnetismus derzeit nicht beschreiben können (JCTC 2023). Zu den eindimensionalen Systemen gehören Graphen-Nanobänder und eindimensionale Polymere, die aus kovalent gekoppelten radikalischen Bausteinen bestehen. Zweidimensionale Polymere werden aus einer oder zwei Arten von geeignet gekoppelten radikalischen Monomeren bestehen. Dreidimensionale Systeme basieren auf kovalent-organischen Gerüsten, sowohl in Form von geschichteten Materialien als auch von dreidimensionalen porösen Netzwerken.

• DFG-Verfahren: Reinhart Koselleck-Projekte