Quantendynamik von stark korrelierten Elektronen in Molekülen mit dem ML-MCTDH-Ansatz in der Zweitquantisierungsdarstellung

• Antragsteller: Professor Dr. Oriol Vendrell
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 561888469

Das Verständnis der dynamischen Eigenschaften von Molekülaggregaten und -geräten an der Schnittstelle zwischen Chemie und Materialwissenschaft wird zunehmend wichtiger. Dies erfordert theoretische Methoden, die die elektronische Struktur und Dynamik genau modellieren und gleichzeitig skalierbar, robust und systematisch konvergent bleiben. In diesem Projekt werden Methoden zur Erstprinzipienbeschreibung hochkorrelierter Elektronen in Molekülen und Aggregaten weiterentwickelt und ausgebaut. Unser Konzept besteht darin, diese elektronischen Dynamiken mithilfe der Werkzeuge und Methodologien der hochdimensionalen Kernquantendynamik anzugehen und sie an die unterschiedliche Energieskala und Struktur des Problems anzupassen. Dabei nutzen wir das breite Spektrum etablierter Methoden der elektronischen Strukturtheorie zur Erzeugung von Molekülorbitalen und anderen Zwischenquantitäten.´Zu diesem Zweck werden wir Algorithmen entwickeln, die den molekularen elektronischen Hamiltonoperator in Formen transformieren, die für die multikonfigurations-zeitabhängige Hartree-Methode und deren Multischichtenerweiterung geeignet sind. Mit einer Divide-and-Conquer-Strategie werden diese Algorithmen den elektronischen Hamiltonoperator partitionieren und komprimieren, sodass Routinenberechnungen in Konfigurationsräumen mit etwa 100 räumlichen Molekülorbitalen ermöglicht werden. Mit diesen Fortschritten werden wir die ultrafast Ladungstrennung in endohedralen Fullerenen wie Mg@Cn (n=20, 24, 60) untersuchen und den Exziton- und Energie-Transport in Aggregaten poly-konjugierter organischer Moleküle erforschen. In Zukunft sehen wir Anwendungen in organisch-anorganischen Frameworks, die vielversprechende Potenziale für Energie- und Photovoltaikanwendungen bieten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen