Atomistisches Verständnis der CO2 Reduktion mit Hilfe von molekularen Katalysatoren

• Antragsteller: Dr. Philipp Schienbein
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 563085417

Die elektrochemische CO2-Reduktion bietet die Möglichkeit, CO2 als Rohstoff für chemische Synthesen rückzugewinnen und stellt somit einen vielversprechenden Ansatz für eine nachhaltige, CO2-neutrale Wirtschaft dar. Trotz erheblicher Anstrengungen konnte jedoch bis heute kein Katalysator entwickelt werden, der die CO2-Reduktion effizient bzw. ökonomisch durchführen kann. Ein wesentlicher Grund dafür ist das fehlende detaillierte Verständnis der mikroskopischen Reaktionsmechanismen und der beteiligten Übergangszustände. Ziel dieses Projekts ist es, ein umfassendes atomistisches Verständnis der CO2-Reduktion an molekularen Katalysatoren zu erarbeiten. Experimentelle Studien haben eine Synergie zwischen dem Katalysator und dem Lösungsmittel offengelegt. Diese unterstreicht, dass das Lösungsmittel weit mehr ist als nur ein inertes Reaktionsmedium und aktiv in die Reaktion eingreift. Es ist daher unerlässlich, theoretische Modelle zu entwickeln, die sowohl die Lösungsmittelmoleküle als auch die thermischen Fluktuationen der Flüssigkeit explizit berücksichtigen. In diesem Projekt werden erstmals Molekulardynamiksimulationen auf Basis von maschinellem Lernen verwendet, die das Lösungsmittel explizit berücksichtigen, um eine besonders relevante Klasse von Katalysatormolekülen für die elektrochemische CO2-Reduktion zu untersuchen. Aus dem Simulationen werden Schwingungsspektren berechnet und mit experimentellen Daten verglichen, um so die Vorhersagekraft der Simulationen sicherzustellen. Durch die Verknüpfung von gerechneten mikroskopischen Eigenschaften wie Struktur, Dynamik, Thermodynamik und Kinetik mit makroskopischen experimentellen Beobachtungen werden wir Trends identifizieren und die Struktur mit der Funktion in Beziehung setzen. Diese Erkenntnisse sind nicht nur entscheidend, um die katalytische Effizienz gezielt zu verbessern, sondern bieten auch die Möglichkeit komplementäre Herausforderungen zu adressieren, z.B. gefährliche Lösungsmittel durch sicherere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. Auf diese Weise trägt das Projekt nicht nur zum Verständnis grundlegender chemischer Prozesse bei, sondern bietet auch konkrete Ansätze für die nachhaltige Weiterentwicklung der CO2-Reduktionstechnologie.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen