Lokale Korrelationen in Dichtefunktionalthorie mit einer gemischten Dichte- und Dichtematrixfunktionaltheorie
Final Report Abstract
Das übergeordnete Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung von Methoden für die ab-initio Beschreibung von Materialien mit starken Korrelationen. Indem wir uns auf Grundzustandseigenschaften beschränken, soll hohe Effizienz erreicht werden. Der leitende Gedanke ist der einer Hybridmethode, in welcher die Dichtematrixfunktionaltheorie einen Rahmen liefert, um lokale, d.h. atomare Vielteilcheneffekte in ab-initio Simulationen basierend auf der Dichtefunktionaltheorie einzufügen. Ein Basissatz sogenannter "Natürlicher Tight-Binding Orbitale" wurde als Bindeglied zwischen Dichtefunktionaltheorie und Vielteilchenrechnungen definiert. Diese Orbitale sind physikalisch motiviert und bilden die Projektor-augmentierten Wellen der Dichtefunktionalrechnung auf eine diskrete Basis für die Vielteilchenbeschreibung ab. Für die Vielteilchenrechnungen wurde ein neues Multideterminanten-Verfahren entwickelt, um ein Dichtematrixfunktional mittels eines Constrained-Search Verfahrens zu bestimmen. In einem ersten Schritt implementierten wir ein lokales Hybridfunktional in den CP-PAW Code. Im Gegensatz zu venwandten Methoden werden hierbei alle Orbitale einbezogen. Die Effizienz der Methode ist mit der konventioneller Dichtefunktionalsimulationen vergleichbar. Wie am Beispiel von Manganaten demonstriert, erhalten wir, im Gegensatz zu Dichtefunktionalrechnungen, eine qualitativ korrekte Beschreibung der Elektronenstruktur.
