Dynamische Kopplung von Chromophoren und Proteinen: Untersuchung ultraschneller photochemischer Reaktionen durch QM/MM-Simulationen und Spektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Karsten Heyne; Professor Dr. Igor Schapiro
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Biophysik
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 567099862

Das Projekt zielt darauf ab, die komplexe Kopplung zwischen dem Chromophor und dem Protein nach Lichtanregung mit Hilfe von Simulationen und Experimenten zu verstehen. Dazu werden innovative computergestützte Methoden entwickelt und angewandt. Insbesondere die Mixed-Reference Spin-Flip Zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (MRSF-TDDFT), die in die Hybrid QM/MM Methode integriert wird. Dies wird genauere Simulationen der ultraflachen angeregten Zustandsdynamik in komplexen biologischen Systemen ermöglichen. Der Fokus liegt auf zwei spezifischen Proteinfamilien – Phytochromen, die für das Lichtempfinden in Pflanzen wichtig sind, und LOV-Domänen, die eine Rolle bei blauen Lichtreaktionen spielen. Ziel ist es, ihr Verhalten beim Lichtabsorption zu simulieren und zu untersuchen, wie sich angeregte Zustände über die Zeit entwickeln und wie diese Proteine mit ihren Chromophoren interagieren. Darüber hinaus wird das Projekt fortschrittliche spektroskopische Techniken nutzen, um die schnellen Veränderungen zu erfassen, die sowohl in Proteinen als auch in Chromophoren während photochemischer Reaktionen auftreten. Durch den Einsatz von polarisationauflösender Spektroskopie soll die Dynamik der Energieübertragungsprozesse und strukturellen Veränderungen im Bereich von Femtosekunden bis Nanosekunden untersucht werden. Ein zentrales Ziel besteht darin, zu untersuchen, wie das Protein das Verhalten von Chromophoren beeinflussen, wenn sie durch Licht angeregt werden. Dies umfasst die Charakterisierung von Wechselwirkungen, die während kritischer Phasen wie der Photoisomerisierung (dem Prozess, bei dem ein Molekül seine Struktur bei Lichtabsorption ändert) und anderen dynamischen Ereignissen auftreten. Schließlich werden die Ergebnisse aus den Computersimulationen mit experimentellen Ergebnissen verglichen, die aus Ultrakurzzeitspektroskopie stammen. Dieser Validierungsprozess hat zum Ziel sicherzustellen, dass die entwickelten Modelle das reale Verhalten in biologischen Systemen genau widerspiegeln. Durch diese Ziele soll das Projekt unser Verständnis grundlegender Prozesse im Zusammenhang mit Lichtabsorption und Energieumwandlung in biologischen Systemen erweitern und somit zukünftige Fortschritte in Bereichen wie Biochemie, Photobiologie und Materialwissenschaft ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Südkorea
• Partnerorganisation: National Research Foundation of Korea, NRF
• Kooperationspartner: Professor Dr. Cheol Ho Choi