Nichtadiabatische Dynamiksimulation gekoppelter Exzitonen- und Ladungsübertragungsprozesse in einem bakteriellen LH1-RCKomplex

• Antragsteller: Dr. Sayan Maity
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Biophysik ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 567892407

Die Energieübertragung durch Anregung in Lichtsammler-(LH)-Komplexen ist ein fundamentaler Prozess der Photosynthese. Das Ziel dieses Vorschlags ist die Entwicklung und Implementierung eines neuartigen nicht-adiabatischen Simulationsansatzes zur Untersuchung des Energieübertragungsprozesses in LH-Komplexen. Durch die Integration quantenmechanischer/molekülmechanischer (QM/MM) Methoden werden die Chromophore mittels einer "on-the-fly" gemischt quanten-klassischen Technik, wie dem exzitonischen zustandsbasierten Surface Hopping (X-SH), behandelt, während die umgebende Proteinumgebung klassisch beschrieben wird. Dadurch wird eine präzise Darstellung der elektronisch angeregten Zustände und ihrer Kopplung an die Proteinumgebung ermöglicht. Dieser innovative Ansatz, bezeichnet als QM(X-SH)/MM, nutzt einen "on-the-fly" Hamiltonoperator und übertrifft damit derzeitige Spitzenmethoden zur Untersuchung biologischer LH-Komplexe, bei denen ein vordefinierter Hamiltonoperator verwendet wird, um Spektroskopie und ultraschnelle Prozesse zu analysieren. Die zentralen Ziele sind die Anwendung grobkörniger elektronischer Strukturmethoden für Chromophoren-Site-Energien, Grundzustandsenergien und Gradienten sowie die Einbeziehung schneller elektrostatischer Berechnungen für die Proteinumgebung. Dies reduziert die Rechenkosten erheblich, ohne dabei an Genauigkeit einzubüßen, und macht die Methode zu einer praktikablen Option für groß angelegte nicht-adiabatische Simulationen von Biosystemen. Diese neuartige Methode ermöglicht die gleichzeitige Behandlung der Exzitonenausbreitung und ihrer Dissoziation in Ladungsträger - eine Fähigkeit, die derzeit in der biologischen Lichtsammler-Forschungsgemeinschaft fehlt. Darüber hinaus wird sie Anwendungen auf Systeme mit Hunderten von Chromophoren ermöglichen, was mit den aktuellen nicht-adiabatischen molekulardynamischen Implementierungen nicht realisierbar ist. Unsere Forschung konzentriert sich auf den LH1-RC-Komplex von Purpurbakterien, der als Modellsystem für Exzitonentransfer- und Ladungstrennungsprozesse dient. Das übergeordnete Ziel ist es, die Funktion der LH1- und Reaktionszentrum-(RC)-Komplexe während des Energieübertragungsprozesses zu untersuchen. Letztlich wird der QM(X-SH)/MM-Ansatz als leistungsstarkes Werkzeug zur Entschlüsselung der komplexen Dynamik von Energie- und Ladungstransferprozessen in biologischen Systemen dienen und die Entwicklung nachhaltiger Energietechnologien fördern, die von der photosynthetischen Maschinerie der Natur inspiriert sind.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Gastgeber: Professor Dr. Jochen Blumberger