Integration von chemischer Nahordnung, Magnetismus und Methoden über die Standard-Dichtefunktionaltheorie hinaus in Simulationen für Schmelzeigenschaften

• Antragstellerin: Li-Fang Zhu, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala ; Thermodynamik und Kinetik sowie Eigenschaften der Phasen und Gefüge von Werkstoffen
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 568216013

Schmelzeigenschaften sind entscheidend für die Konstruktion von Phasendiagrammen, die wiederum die Entwicklung neuer Materialien massgeblich beeinflussen. Allerdings sind experimentelle Messungen dieser Eigenschaften aufgrund der hohen Schmelzpunkte solcher Materialien äußerst herausfordernd. Ab-initio-Methoden auf Basis der Dichtefunktionaltheorie (DFT) können präzise Schmelzeigenschaften liefern, sind jedoch stets mit hohen Rechenkosten verbunden. Um dieses Problem zu lösen, entwickelte die Antragstellerin zuvor eine effiziente Ab-initio-Methode, die ein maßgeschneidertes maschinell gelerntes Potential integriert. Diese Methode ist jedoch bislang nur auf Metalle und Legierungen anwendbar und noch nicht auf komplexere Systeme wie Oxide, Karbide und magnetische Materialien. Die Erweiterung der bestehenden Methodik auf diese Materialien erfordert weitere Entwicklungen, die im Folgenden dargelegt werden. Für Oxide und Karbide spielt die kurzreichweitige Ordnung (SRO) in sowohl festen als auch flüssigen Phasen eine einscheidende Rolle, da ihre Bindungen stärker sind als in Legierungssystemen. Die SRO kann die berechneten Schmelzeigenschaften erheblich beeinflussen. Bestehende Methoden zur Untersuchung der SRO konzentrieren sich vor allem auf Festkörper und sind aufgrund der komplexen dynamischen Bewegung nicht auf Flüssigkeiten übertragbar. Zudem müssen Kopplungen zwischen Vibrationen, Konfigurationen und elektronischen Anregungen berücksichtigt werden. Dieses Vorhaben zielt darauf ab, SRO-Effekte in die bestehende Methodik zu integrieren und ihren Einfluss auf die Schmelzeigenschaften systematisch zu analysieren. Für magnetische Materialien stellt die präzise Behandlung magnetischer Anregungen eine zusätzliche Herausforderung dar. Beim Schmelzen befindet sich das System typischerweise in einem paramagnetischen Zustand, in dem die Kopplung zwischen magnetischen und atomaren Freiheitsgraden eine entscheidende Rolle spielt. Hochentwickelte Methoden auf Basis der Ab-initio-Molekulardynamik können diese Kopplung exakt erfassen, sind jedoch extrem rechenaufwendig. Dieses Projekt wird eine effiziente Ab-initio-Methode zur Untersuchung der Schmelzeigenschaften magnetischer Systeme entwickeln, indem speziell entwickelte magnetische maschinell gelernte Potentiale genutzt werden. Standard-DFT weist gewisse methodische Einschränkungen auf. Beispielsweise erfassen herkömmliche Austausch-Korrelations-Funktionale wie PBE und LDA die physikalischen Eigenschaften von Systemen mit starken Van-der-Waals-Wechselwirkungen oft unzureichend, sodass DFT+U-Korrekturen oder weitergehende Ansätze erforderlich sind. Die Random-Phase-Approximation (RPA), eine Methode jenseits der Standard-DFT, hat kürzlich eine verbesserte Vorhersagegenauigkeit für Schmelztemperaturen gezeigt. Ihre hohe Rechenlast begrenzt jedoch eine breitere Anwendung. Ziel dieses Projekts ist es, die RPA bei Beibehaltung der Effizienz in die bestehende Methodik zu integrieren.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Großbritannien, USA
• Kooperationspartner: Dr. Zongrui Pei; Professor Dr. Nils Warnken