Versuchsanlage für periodisch-transiente katalytische Experimente

• Fachliche Zuordnung: Verfahrenstechnik, Technische Chemie
• Förderung: Förderung in 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 568916751

Transiente katalytische Experimente erlauben die Aufklärung von Reaktionsmechanismen und stellen die Datenbasis für die Parametrierung von mikrokinetischen Modellen bereit. Die experimentellen Herausforderungen bestehen in der präzisen Quantifizierung von bilanzierbaren Zustandsgrößen unter realitätsnahen Reaktionsbedingungen, also unter höheren Temperaturen und Drücken. Zur Bewältigung dieser Herausforderungen gestattet das Großgerät die Durchführung von periodischen Sprungexperimenten für heterogen-katalysierte Gasphasenreaktionen, bei denen mit hoher zeitlicher Auflösung die Zusammensetzung der Gasphase sowie der Oberflächenadsorbate statistisch gesichert und stoffmengenbasiert quantifiziert werden kann. Entsprechend gestattet die transiente Versuchsanlage (Hauptgerät) die Dosierung von flexiblen Gasmischungen in zwei separaten Gassträngen, die abwechselnd sprungförmig durch den Reaktor geleitet werden. Es sind zwei Reaktortypen vorgesehen: Ein Rohrreaktor ermöglicht die ortsaufgelöste Probennahme aus der Gasphase entlang der Strömungsrichtung und eine in situ DRIFTS-Zelle (diffuse reflectance infrared fourier transform spectroscopy) ermöglicht die Quantifizierung von adsorbierten Spezies an der festen Katalysatoroberfläche. Ein Massenspektrometer (MS) erlaubt die zeitlich hochaufgelöste Messung der Zusammensetzung der Gasphase, während ein Fourier-Transform-Infrarot-Spektrometer (FTIR) in Kombination mit der DRIFTS-Zelle die Bildungsdynamik der Oberflächenspezies verfolgt. Das Großgerät soll primär zur Weiterentwicklung der ‚Periodic Transient Kinetics‘-Methode eingesetzt werden, die in der Arbeitsgruppe des Antragstellers entwickelt wurde. Der Schwer-punkt liegt dabei auf der transienten Quantifizierung der Oberflächenspezies und der bilanzierenden Verknüpfung mit Messergebnissen zur Zusammensetzung der Gasphase. Durch Kombination des Zapfstellenreaktors mit der DRIFTS-Zelle lässt sich zudem das dynamische Verhalten entlang des Reaktionsfortschritts im gradientenbehafteten Reaktor untersuchen. Als Beispielreaktion wird die Hydrierung von CO/CO2 zu Kohlenwasserstoffen gewählt. Durch die Variation der Betriebsbedingungen kann damit das Kettenwachstum praktisch stufenlos eingestellt werden, so dass die Methodik perspektivisch auch auf Fälle mit zusätzlicher flüssiger Phase übertragen werden kann. Neben der reinen Methodenentwicklung soll auch die Diskriminierung und Parametrierung von mikrokinetischen Modellen durchgeführt werden, die tiefere Einblicke in den Reaktionsmechanismus erlaubt. Dabei steht die Rolle des Trägermaterials sowie des Transports reaktiver Spezies über den Hetero-Kontakt zwischen Aktiv- und Trägermaterial im Mittelpunkt der Untersuchungen. Letztlich soll das Gerät auch für die Bestimmung der Kinetik und Kapazität der Adsorption von Gasspezies an festen Oberflächen eingesetzt werden.

• DFG-Verfahren: Forschungsgroßgeräte
• Großgeräte: Versuchsanlage für periodisch-transiente katalytische Experimente
• Gerätegruppe: 1120 Spezielle Reaktionsapparaturen (Blitzlicht-, Laser-, Photolyse, Stopped Flow)
• Antragstellende Institution: Universität Ulm
• Leiter: Professor Dr.-Ing. Robert Güttel