Rolle der Molekularen Architektur und Selbst-Organisation für den Ladungstransport in elektroaktiven Polymeren

• Antragsteller: Professor Dr. Marcus Müller
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle und Theoretische Polymerphysik ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Statistische Physik, Nichtlineare Dynamik, Komplexe Systeme, Weiche und fluide Materie, Biologische Physik
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 571111721

Mittels Simulationen untersuchen wir Elektronentransportprozesse in redoxaktiven Polymeren, die relevante Materialien für Biosensoren und Energiespeicheranwendungen sind. Durch Nutzung und synergistische Kombination der Fachkenntnisse der argentinischen und deutschen Gruppen werden wir dieses Problem auf unterschiedlichen Längenskalen angehen, unter Verwendung von Einzelgruppen-auflösenden und grobkörnigen Simulationsmodellen. Das Einzelgruppenmodell stellt jede einzelne Redox-Gruppe durch ein Teilchen dar und verwendet das Simulationsprogramm LAMMPS. Das grobkörnige Modell fasst mehrere Redox-Gruppen in ein einzelnes grobkörniges Segment zusammen und basiert auf dem Single-Chain-in-Mean-Field-Algorithmus. Dies wird uns Zugang zu anwendungsrelevanten Skalen (Mikrometer) gewähren. Wir werden zwei verschiedene Strategien entwickeln (RedOx Monte-Carlo-Algorithmus und Master-Equation-Ansatz), um Elektronenhüpfereignisse zwischen Redox-Gruppen mit der Dynamik der Polymere zu koppeln. Diese neuen Ansätze werden verwendet um zu untersuchen, wie die chemische Architektur des Polymers (z. B. linear vs verzweigt), inter- und intramolekularen Wechselwirkungen und das Selbstassemblierungsverhalten (z. B. Domänenbildung in redoxaktiven Blockcopolymeren), die Effizienz des diffusiven Transports von Redoxladung in den halbverdünnten und konzentrierten Regimen beeinflussen. Im Gegensatz zu früheren Arbeiten auf diesem Gebiet wird unser Simulationsaufbau explizit die Elektroden einbeziehen, die Redoxladung in das System einbringen und damit die Erforschung der Rolle der Polymer-Elektroden-Wechselwirkungen sowie die Einführung von Oberflächenmodifikatoren (wie Polymerbürsten) auf die Effizienz des Elektronentransfers an der Polymer-Elektroden-Schnittstelle ermöglichen. Unsere Simulationen werden den Diffusionskoeffizienten für den Transport von Redoxladung, D_app, und die heterogene Elektronenübertragungskonstante, k_0, vorhersagen – zwei relevante Parameter, die experimentell gemessen werden können. Derzeit verlässt sich das Fachgebiet auf approximative, analytische Modelle, um diese Parameter vorherzusagen. Unsere Simulationen werden dazu dienen, ihre Gültigkeit und Anwendungsbereich zu testen. Letztendlich ist unser Ziel, sowohl innovative Designstrategien zu entwickeln, die die Eigenschaften von redoxaktiven Polymeren für ihre unterschiedlichen Anwendungen optimieren können, als auch Fortschritte an der Schnittstelle zwischen theoretischen Erkenntnissen und technischen Anwendungen voranzutreiben.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Argentinien
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Dr. Yamila Perez Sirkin; Professor Dr. Mario Tagliazucchi