Verkokung und Regeneration in einzelnen Katalysatorpartikeln: Ein intrapartikulärer Ansatz durch fortgeschrittene Experimente, mechanistische Kinetiken und adaptive Porennetzwerkmodellierung

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Christof Hamel; Professor Dr.-Ing. Evangelos Tsotsas
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 571375283

Katalysatordeaktivierung durch Verkokung ist ein Problem vieler Reaktionssysteme. Dazu gehören Prozesse, die im Rahmen der Energiewende und der Kreislaufwirtschaft in Zukunft von großer Bedeutung sein werden, u.a. die Umwandlung biogener Reststoffe, die Kunststoffpyrolyse, die katalytische Umwandlung von Pyrolyseöl oder die Fischer-Tropsch-Synthese. Die Notwendigkeit einer regelmäßigen Katalysatorregeneration hat Einfluss auf die Prozessentwicklung und ist für die industrielle Anwendung von erheblicher Bedeutung. Verkokungsmechanismen sind komplex, da Koks aus einer Vielzahl von Spezies besteht und sich die Zusammensetzung der Ablagerungen je nach Standzeit/Bedingungen ändert. Die Kinetik wird oft als irreversibel mit vereinfachten Ansätzen oder empirischen Aktivitätsfunktionen beschrieben, die Haupt- und Verkokungsreaktionen miteinander verknüpfen. Kaum bekannt sind mechanistische kinetische Modelle auf der Grundlage katalytischer Zyklen, welche Hauptreaktion und Koksbildung direkt koppeln und damit Aktivitätsfunktionen entbehrlich machen, sowie die Regeneration berücksichtigen würden. Weiterhin ist die Verkokung aufgrund der Kopplung zwischen Kinetik von Verkokung bzw. Regeneration und Transportphänomenen (Massentransport) komplex. Diese Kopplung hängt von der inneren Struktur des porösen Katalysators zu Beginn sowie von Veränderungen der Struktur während der Nutzung ab. Strukturelle Veränderungen sind signifikant, da sich Porendurchmesser ändern und Poren oder Porenverbindungen blockiert werden können. Im Projekt soll deshalb die Kopplung zwischen der Kinetik der Haupt-, Verkokungs- und Regenerationsreaktionen und den Transportphänomenen untersucht werden; Änderungen der Porenstruktur sollen explizit in transienter, adaptiver Weise berücksichtigt werden durch: ● Mechanistische kinetische Modellierung der Propandehydrierung mit Katalysatorverkokung/-regeneration durch Differenzierung von Koksspezies an verschiedenen Zentren, ● Kinetische Beschreibung auf Grundlage gekoppelter katalytischer Zyklen mittels Christiansen-Mathematik, ● Analyse intrinsischer kinetischer Daten aus einem Pulver-Profilreaktor,● Quantifizierung von intrapartikulären und Grenzschichtprofilen von Konzentration/Temperatur in einem Einzelpartikel-Profilreaktor für verschiedene Partikeldurchmesser, ● Adaptive Porennetzwerkmodellierung (PNM) auf verschiedenen Komplexitätsstufen zur Analyse der Interaktion von Reaktion und Katalysatorverkokung bzw. -regeneration,● 3D-PNM unter Berücksichtigung der inneren Struktur des Katalysatorpartikels, einschließlich Änderungen des Porendurchmessers sowie der Verbindungen und Blockierung von Poren (ungleichmäßige räumliche Allokation von Koks), ● Bestimmung von Transportparametern aus PNM und Analyse von Kreuzkorrelationen zw. Verkokung und strukturellen Veränderungen, ● Übergang von der Poren- zur Partikelskala für ein rationales Design neuer Katalysatoren -Die entwickelte Methodik wird auf ähnliche katalytische Reaktion anwendbar sein.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen