Verständnis der Entstehung elektronischer und magnetischer Eigenschaften in molekularen Quantenmaterialien

• Antragsteller: Dr. Johannes Tölle
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung seit 2026
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 577598009

Molekulare Quantenmaterialien weisen eine Vielzahl magnetischer und elektronischer Eigenschaften auf, was sie zu einer einzigartigen Plattform für die Untersuchung grundlegender physikalischer Effekte macht, die aus starken elektronischen Wechselwirkungen resultieren. Ihre strukturelle Vielfalt und die prinzipiell einfache chemische Modifizierbarkeit ermöglichen eine gezielte Feinabstimmung dieser Eigenschaften für großtechnische Anwendungen. Voraussetzung hierfür ist jedoch die Aufklärung der mikroskopischen Mechanismen, die diesen Eigenschaften zugrunde liegen. Die starken elektronischen Wechselwirkungen erschweren die Identifizierung dieser Mechanismen erheblich. Während die experimentelle Charakterisierung verschiedener Eigenschaften unverzichtbar ist, liefert sie oft nur indirekte Einblicke in die zugrunde liegenden mikroskopischen Prozesse, was häufig zu konkurrierenden Interpretationen führt. Im Gegensatz dazu erlauben theoretische numerische Simulationen eine direkte Untersuchung dieser Mechanismen. Aufgrund ihrer Komplexität wurden molekulare Quantenmaterialien traditionell mit phänomenologischen Modell-Hamiltonians untersucht. Trotz vieler Erfolge ist dieser Ansatz in seiner Fähigkeit begrenzt, materialspezifische Eigenschaften vorherzusagen, systematisch verbessert zu werden und eine kontrollierte Fehlerabschätzung zu gewährleisten. Das Ziel dieses Programms ist es daher, ein allgemeines, systematisch verbesserbares ab-initio-Methodengerüst zur Simulation molekularer Quantenmaterialien zu entwickeln, das auf folgenden Bausteinen beruht: 1) Verbesserungen von ab-initio-Quanteneinbettungsverfahren; 2) die Entwicklung neuer, genauer und systematisch verbesserbarer diagrammatischer Methoden zur Beschreibung der elektronischen Struktur; 3) der Einbeziehung von Elektron-Phonon-Kopplungen und 4) Tensorzerlegungstechniken für eine effiziente numerische Implementierung. Innerhalb dieses Methodengerüstes kann die Genauigkeit der berechneten Eigenschaften systematisch verbessert werden, indem a) die Größe des Einbettungsbereichs erhöht wird, b) diagrammatische Beiträge oder Kopplungsbeiträge höherer Ordnung einbezogen werden und c) die Schwellenwerte der Zerlegungen verschärft werden. Das Methodengerüst wird angewendet, um Ladungsdisproportionierung in zweidimensionalen Ladungstransfersalzen sowie deren supraleitende Eigenschaften zu untersuchen. Darüber hinaus wird die Rolle nichtadiabatischer Elektron-Phonon-Wechselwirkungen in Alkalimetall-Fulleriden analysiert.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Gruppen