Schmelzen und Fluide in Geomaterialien: Von First-Principles zu geologischen Prozessen

• Applicant: Professor Dr. Sandro Jahn
• Subject Area: Mineralogy, Petrology and Geochemistry
• Term: from 2008 to 2015
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 59266585

• Final Report Year: 2015

Final Report Abstract

Im Rahmen des Emmy-Noether-Projektes "Schmelzen und Fluide in Geomaterialien: Von first-prinicples zu geologischen Prozessen" wurden moderne Methoden der molekularen Modellierung geologischer Materialien entwickelt und angewendet. In Kombination mit experimentellen Studien konnten so neue Einblicke in die atomare Struktur, physikalische und thermodynamische Eigenschaften von Mineralen, Schmelzen und Fluiden gewonnen werden. Aufgrund der Komplexität geologischer Materialien, insbesondere von strukturell ungeordneten Schmelzen und Fluiden sowie bei hohen Temperaturen, lag ein besonderes Augenmerk auf Effizienz und praktischer Anwendbarkeit der Modelle auf die verschiedenen Stoffklassen. Hervorzuheben sind methodische Fortschritte und wissenschaftliche Erkenntnisse in folgenden Bereichen: • die Entwicklung von Strukturmodellen für wässrige Fluide und Oxid- bzw. Silikatschmelzen und -gläser in einem weiten Druck- und Temperaturbereich mittels klassischer und ab initio Molekulardynamik • die Modellierung thermoelastischer Eigenschaften von Mineralen sowie von druckinduzierten Phasenübergangen • die Berechnung theoretischer Schwingungs- und Absorptionsspektren zur Interpretation experimenteller Daten und zur Validierung der Strukturmodelle • die Entwicklung einer effizienten Methode zur Vorhersage der Gleichgewichtsfraktionierung stabiler Isotope zwischen Mineralen, Schmelzen und Fluiden bei hohen Temperaturen mittels Dichtefunktionaltheorie und Molekulardynamik-Simulationen • die Entwicklung polarisierbarer ionischer Wechselwirkungspotenziale für komplexe Oxide und Silikate • die Vorhersage der Gleichgewichtsverteilung von Spuren- und Hauptelementen zwischen silikatischen und metallischen Schmelzen mittels thermodynamischer Integration basierend auf klassischen und first-principles Simulationen. Viele der innerhalb des Projektes entwickelten Methoden wurden bislang nur in Pilotstudien und für relativ einfache Modellsysteme erfolgreich getestet, aber es ist bereits absehbar, dass mit diesen Ansätzen künftig völlig neuartige Einblicke in geologische Prozesse möglich sind.

Publications

• Structural transformations on vitrification in the fragile glass forming system caal2 o4 , Phys. Rev. Lett. 109 (2012) 235501
  J. W. E. Drewitt, L. Hennet, A. Zeidler, S. Jahn, P. S. Salmon, D. R. Neuville, H. E. Fischer
  
• Thermal conductivity of mgo, mgsio3 perovskite and postperovskite in the earth’s deep mantle, Earth Planet. Sci. Lett. 355-356 (2012) 102–108
  V. Haigis, M. Salanne, S. Jahn
  
• Vibrational mode frequencies of silica species in sio2-h2o liquids and glasses from ab initio molecular dynamics, J. Chem. Phys. 136 (2012) 154501
  G. Spiekermann, M. Steele-MacInnis, C. Schmidt, S. Jahn
  
• Ab initio prediction of equilibrium boron isotope fractionation between minerals and aqueous fluids at high p and t, Geochim. Cosmochim. Acta 101 (2013) 285–301
  P. M. Kowalski, B. Wunder, S. Jahn
  
• Microscopic structure of water at elevated pressures and temperatures, PNAS 110 (2013) 6301–6306
  C. J. Sahle, C. Sternemann, C. Schmidt, S. Lehtola, S. Jahn, L. Simonelli, S. Huotari, M. Hakala, T. Pylkkänen, A. Nyrow, K. Mende, M. Tolan, K. Hämäläinen, M. Wilke
  
• Molecular dynamics simulations of y in silicate melts and implications for trace element partitioning, Chem. Geol. 346 (2013) 14–21
  V. Haigis, M. Salanne, S. Simon, M. Wilke, S. Jahn
  
• Cr(iii) solubility in aqueous fluids at high pressures and temperatures, Geochim. Cosmochim. Acta 126 (2014) 212–227
  A. Watenphul, C. Schmidt, S. Jahn
  
• Strontium complexation in aqueous solutions and silicate glasses: Insights from high energy-resolution fluorescence detection x-ray spectroscopy and ab-initio modeling, Geochim. Cosmochim. Acta 142 (2014) 535–552
  M. Borchert, M. Wilke, C. Schmidt, K. Kvashnina, S. Jahn
  
• Theoretical approaches to structure and spectroscopy of earth materials, Rev. Mineral. Geochem. 78 (2014) 691–743
  S. Jahn, P. M. Kowalski
  
• Complexation of zr and hf monomers in supercritical aqueous solutions: Insights from ab initio molecular dynamics simulations, Chem. Geol. (2015)
  S. Jahn, J. Dubrail, M. Wilke