Theoretical methods in molecular electronics beyond the Landauer regime

• Applicant: Professorin Dr. Carmen Herrmann
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Molecules, Materials, Surfaces
• Term: from 2007 to 2010
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 61560327

• Final Report Year: 2010

Final Report Abstract

Der Schwerpunkt dieses Projekts lag auf der Frage, welchen Beitrag die Theorie zum Verstaendnis und zur Kontrolle von Ladungs- und Spintransport durch molekulare Brücken leisten kann. Es konnte eine klare Beziehung zwischen der Spindichtedelokalisierung und der Fähigkeit, als Spinfilter zu wirken, festgestellt werden, und für Eisen-Porphyrin-Systeme stelte sich heraus, dass Ladungs- und Spintransport größtenteils vom Porphyrinring dominiert werden, und nicht vom Metallzentrum. Außerdem wurde ein Artefakt der Rechnung, das quantitative und in bestimmten Fällen auch qualitative Schlüsse verfälschen kann, als einseitige Beschreibung von Vakuum-Tunnelprozessen identifiziert und mit dem Begriff “Ghost Transmission” bezeichnet. Die gewonnenen Einsichten können sich für eine Reihe von chemischen Umgebungen als relevant erweisen, wie zum Beispiel für an Elektroden gebundene Moleküle, Elektronentransfer in Donor–Brücke–Akzeptor-Systemen, oder in Polymerstrukturen.

Publications

• Firstprinciples approach to spin effects in molecular electronics, International CECAM Workshop “Quantum Transport on the Molecular Scale”, Bremen, Germany, September 14-18, 2009
  Carmen Herrmann, Gemma C. Solomon, and Mark A. Ratner
  
• Ghost transmission and spin-dependent transport, Theoretical Chemistry Seminar, Leiden University, Leiden, Netherlands, September 24th 2009
  Carmen Herrmann, Gemma C. Solomon, and Mark A. Ratner
  
• Designing molecular spintronic devices in the coherent tunneling regime, Centre d’Investigacio en Nanociencia i Nanotecnologia, CIN2 (CSIC-ICN), UAB, Barcelona, Spain, April 16 2010
  Carmen Herrmann, Gemma C. Solomon, and Mark A. Ratner
  
• Designing molecular spintronics devices in the coherent tunneling regime, Gordon Conference on Electron Donor–Acceptor Interactions in Newport, RI, USA, August 8-13 2010
  Carmen Herrmann, Gemma C. Solomon, and Mark A. Ratner
  
• Exploring local currents in molecular junctions, Nat. Chem. 2010, 2, 223-228
  G. C. Solomon, C. Herrmann, T. Hansen, V. Mujica, M. A. Ratner
  
• Firstprinciples approach to spin effects in molecular electronics, 239th ACS National Meeting, San Francisco, CA, USA, March 21-25, 2010
  Carmen Herrmann, Gemma C. Solomon, and Mark A. Ratner
  
• Ghost transmission: How large basis sets can make electron transport calculations worse, J. Chem. Phys. 2010, 132, 024103
  C. Herrmann, G. C. Solomon, J. E. Subotnik, V. Mujica, M. A. Ratner
  
• Organic radicals as spin filters, J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 3682-3684
  C. Herrmann, G. C. Solomon, M. A. Ratner
  
• T he chameleonic nature of electron transport through π-stacked systems, J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7887-7889
  G. C. Solomon, C. Herrmann, J. Vura-Weis, M. Wasielewski, M. A. Ratner