IR- und XUV-Spektroskopie an Nanopartikeln, Erzeugung und Untersuchung von atmosphärenchemisch relevanten Sytemen, Reaktionsdynamik von Säure-Base-Reaktionen in der Aerosolphase
Final Report Abstract
Ziel des Projekts war die spektroskopische Untersuchung von Spezies von atmosphärenchemischer Relevanz. Dazu wurden zwei unterschiedliche, in der Arbeitsgruppe entwickelte Spektrometer eingesetzt. Mit dem bereits etablierten Kollisionskühlungszellen-FTIR-Spektrometer konnte das Phasenverhalten von Aerosolen einfacher Kohlenwasserstoffe untersucht werden. Im Zentrum des Interesses standen dabei Substanzen, die in Spuren in der Atmosphäre des Saturnmonds Titan nachgewiesen wurden. Ihr Einfluss auf meteorologische Prozesse wie Wolkenbildung ist zur Zeit noch ungeklärt und wird intensiv in der Literatur diskutiert. Die bereits konstruierte XUV-Lichtquelle konnte erfolgreich in Betrieb genommen und charakterisiert werden. Die Bandbreite wurde zu 0.7 cm−1 bestimmt werden. Durch den Einsatz eines neuen Farbstofflasers, der zur Zeit installiert wird, wird diese in Zukunft weiter verbessert. Das System wurde zunächst zur Messung von Zero-Kinetic-Energy Photoelektronenspektren von Edelgasen und einfachen Molekülen von atmosphärenchemischer Relevanz eingesetzt. Neben der hochaufgelösten Bestimmung adiabatischer Ionisierungsenergien konnte die Fragmentierungs- und Schwingungsdynamik der Molekülkationen gemessen und analysiert werden. Die Interpretation der Messungen wurde durch quantenmechanische Rechnungen auf hohem Niveau unterstützt. Das Einlasssystem des Spektrometers wurde um eine geheizte Zelle zur Dotierung von Molekülaggregaten und Aerosolen erweitert. Erste Messungen an mit Natrium dotierten Ammoniak- und Essigsäure-Clustern konnten bereits durchgeführt. Um eine bessere Kontrolle über Clustergröße zu erhalten und größere Aggregate zu erzeugen, wird zur Zeit eine gekühlte Düse konstruiert. Mit dem vorhandenen ortsaufgelösten Elektronen-/Ionen-Detektor konnte der Strahldurchmesser des erzeugten XUV-Lichts abgeschätzt werden. Weitere Testmessungen und Simulationen haben gezeigt, dass die momentan eingesetzte Ionenoptik für Geschwindigkeistkartographie-Messungen ungeeignet ist. Die Planung und Simulation einer neuen Ionenoptik und Flugzeitkammer wurde im Rahmen des Projekts abgeschlossen.
Publications
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Adiabatic ionization potential of acetic acid and torsional dynamics of its cation, J. Chem. Phys., 130, 211101, 2009
P. Zielke, P. Forysinski, D. Luckhaus, and R. Signorell
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Vibrational spectroscopy of C2 H6 , C2 H4 , C2 H2 , and CO2 aerosols potentially formed in Titan’s atmosphere, J. Phys. Chem. A, 113, 11129-11137, 2009
C. C. Wang, P. Zielke, O. Sigurbjornsson, C. R. Viteri, and R. Signorell
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PFI-ZEKE photoelectron spectrum of CH2 F2 , ionisation potential and ionic fragmentation appearance potentials, PCCP, 2010
P. W. Forysinski, P. Zielke, D. Luckhaus and R. Signorell
