Magnetokristalline Anisotropie und orbitaler Magnetismus von Übergangsmetallmonoxiden im Festkörper, an Oberflächen und Grenzflächen

• Applicants: Dr. Diemo Ködderitzsch; Professor Jan Minar, Ph.D.
• Subject Area: Theoretical Condensed Matter Physics ; Theoretical Chemistry: Molecules, Materials, Surfaces
• Term: from 2009 to 2014
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 88491260

• Final Report Year: 2014

Final Report Abstract

Die elektronische und magnetische Struktur von 3d-Übergangsmetalloxiden wurde im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie ab-initio bestimmt. Dabei wurden, um die in diesen Systeme auftretenden starken Korrelationen adäquat zu beschreiben, die in den letzten Jahren kontinuierlich weiter entwickelten LSDA+U und LSDA+DMFT Methoden eingesetzt. Im Fokus befanden sich als Prototypen die Festkörpersysteme XO (X=Mn, Fe, Co, Ni). Neben dem Spinmagnetismus wurde insbesondere der orbitale Magnetismus untersucht. Die Rechnungen wurden im Rahmen der vollrelativistischen spin-polarisierten KKR-Vielfachstreu-Methode durch-geführt. Diese Vorgehensweise erlaubte es, die komplexe Verwebung von Ladungs-, Spin- und orbitalen Freiheitsgraden detailliert zu analysieren. Insbesondere wurde mit dieser Herangehensweise eine quantitative Beschreibung der Kopplung lokalisierter Momente an das darunter liegende Gitter, in erster Ordnung beschrieben durch die Spin-Bahn Wechselwirkung, erreicht. Es stellte sich heraus, dass für die befriedigende Beschreibung der offenen Struktur dieser Systeme unter weiterer Einbeziehung von Korrelationenskorrekturen der verwendete all electron Programmcodes bezüglich des sogenannten full-potential Näherung und der LSDA+U und LSDA+DMFT Implementation erheblich erweitert werden musste. Die Untersuchung des orbitalen Beitrags zum gesamt magnetischen Moment ergab, verglichen zu anderen theoretischen Arbeiten, welche nur das spin magnetische Moment berücksichtigten, über die 3d-Reihe hinweg Ergebnisse, welche nahe an die im Experiment ermittelten heran kommen. Insbesondere für FeO und CoO wurden grosse Beiträge des orbitalen Moments ermittelt und auch in NiO wurde eine unausgelöschtes Orbitalmoment bestimmt. Die aus der Kopplung der Spinfreiheitsgrade an das darunter liegende Gitter resultierende magnetokristalline Anisotropie wurde mittels einer magnetische Drehmomentenmethode und der Bestimmung von Gesamtenergien berechnet. Die magnetischen Wechselwirkungen wurden auf ein Heisenbergmodell abgebildet. Die Abhängigkeit der daraus bestimmten Austauschkopplungskonstanten vom Hubbard-U-Parameter wurde analysiert. Alle genannten Arbeiten wurden durch Rechnungen zu Photoemssions- und Röntgenabsorptionsspektren komplementiert, um einen unmittelbaren Vergleich mit Experiment zu gestatten. Dabei wurden insbesondere wichtige Matrixelementeffekte einbezogen.

Publications

• Quantitative determination of spin-dependent quasiparticle lifetimes and electronic correlations in hcp cobalt, Phys. Rev. B 82, 104414 (2010)
  J. Sanchez-Barriga, J. Minar, J. Braun, A. Varykhalov, V. Boni, I. Di Marco, O. Rader, V. Bellini, F. Manghi, H. Ebert, M. I. Katsnelson, A. I. Lichtenstein, O. Eriksson, W. Eberhardt, H. A. Dürr, and J. Fink
  
• Theory of relativistic photoemission for correlated magnetic alloys: LSDA + DMFT study of the electronic structure of Nix Pd1−x , Phys. Rev. B 82, 024411 (2010)
  J. Braun, J. Minar, F. Matthes, C. M. Schneider, and H. Ebert
  
• Calculation of angle-resolved photo emission spectra within the one-step model of photo emission - recent developments, J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 184, 91 (2011)
  J. Minar, J. Braun, S. Mankovsky, and H. Ebert
  
• Correlation effects in transition metals and their alloys studied using the fully selfconsistent KKR-based LSDA + DMFT scheme, J. Phys.: Cond. Mat. 23, 253201 (2011)
  J. Minar
  
• Multiple-Scattering Formalism for Correlated Systems: a KKR-DMFT Approach in: Notes of the Autumn School 2011, Herausgeber: Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut fur Festkörperforschung, Modeling and Simulation 1 Forschungszentrum Jülich GmbH, Jülich (2011)
  H. Ebert, J. Minar und D. Ködderitzsch
  
• Probing Bulk Electronic Structure with Hard-X-Ray Angle-Resolved Photoemission: W and GaAs. Nature Materials 10, 759 (2011)
  A. X. Gray, C. Papp, S. Ueda, B. Balke, Y. Yamashita, L. Plucinski, J. Minar, J. Braun, E. R. Ylvisaker, C. M. Schneider, W. E. Pickett, H. Ebert, K. Kobayashi und C. S. Fadley
  
• Threshold photoemission magnetic circular dichroism of perpendicularly magnetized Ni films on Cu(001): Theory and experiment, Phys. Rev. B 83, 132404 (2011)
  M. Kronseder, J. Minar, J. Braun, S. Günther, G. Woltersdorf, H. Ebert, and C. H. Back
  
• Exploring the XPS limit in soft and hard x-ray angle-resolved photoemission using a temperature-dependent one-step theory, Phys. Rev. B 88, 205409 (2013)
  J. Braun, J. Minar, S. Mankovsky, V. N. Strocov, N. B. Brookes, L. Plucinski, C. M. Schneider, C. S. Fadley, and H. Ebert