Atomistisches Verständnis der Eigenschaften von nanoporösem Gold durch Untersuchung einkristalliner Modelloberflächen

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Risse
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 255613253

Im Hinblick auf ein rationales Design von npAu-Katalysatoren kommt dem atomistischen Verständnis der Mechanismen sowie der Bedeutung verschiedener Parameter wie der Anwesenheit niedrig koordinierter Plätze, der Konzentration einer zweiten Metallkomponente oder der Anwesenheit einer Sauerstoffphase unter Reaktionsbedingungen eine große Bedeutung zu. Das hier beantragte Projekt versucht durch die Untersuchung von Modelloberflächen Informationen zur Mikrokinetik der ablaufenden Oberflächenreaktionen (Analyse der Gasphase mittels Massenspektrometrie) sowie den bei diesen Reaktionen auftretenden Oberflächenspezies (IR Spektroskopie) zu gewinnen und diese in kontrollierter Art und Weise mit der Anwesenheit von niedrigkoordinierten Plätzen, der Anwesenheit einer zweiten Metallkomponente oder auch zusätzlichen Komponenten in der Gasphase wie z.B. Wasser zu korrelieren. In enger Verzahnung mit den theoretischen Teilprojekten SP7 (Klüner) und SP8 (Moskaleva) sowie dem Teilprojekt SP1 (Bäumer) sollen auf diese Weise die beobachteten katalytischen Eigenschaften auf atomistischer Ebene verstanden werden.Innerhalb dieses Projekts sollen insbesondere die Partialoxidation von Methanol und Propen als wichtige Testreaktionen im Hinblick auf die oben genannten Parameter untersucht werden. Die Bildung des Esters (Methanol) bzw. von Propylenoxid (Propen) folgen komplexen Reaktionsmechanismen, die durch eine Vielzahl von Konkurrenzreaktionen gekennzeichnet sind, so dass die Frage der Selektivität des Systems von zentraler Bedeutung ist. In diesen Fällen ist es von besonderer Bedeutung die Reaktion isotherm und bei definiertem Konzentration der Edukte durchzuführen, um die Frage der Selektivität untersuchen zu können. Aus diesem Grund werden die Reaktionen unter UHV Bedingungen mit Hilfe von gekreuzten Molekularstrahlen, deren Fluss gezielt gesteuert werden kann, untersucht. Als Modellsysteme werden die dicht gepackte (111) und gestufte (332) Au Oberflächen mit einander verglichen, um den Einfluss von niedrigkoordinierten Plätzen zu untersuchen. In einem zweiten Schritt werden diese Oberflächen mit Ag und Cu modifiziert, um deren Einfluss auf die Reaktivität zu studieren. Ein besonderes Augenmerk wird dabei auf der Bedeutung von Wasser für die Reaktivität der Systeme liegen, da Wasser, wie in vorangegangenen Experimenten gezeigt, merklichen Einfluss auf die Reaktivität aber auch die auftretenden Oberflächenspezies haben kann. Um den direkten Vergleich der Reaktivität der Modellsysteme mit der von np-Gold zu ermöglichen, sollen die Studien auf Reaktivitätsuntersuchungen unter Atmosphärendruck ausgeweitet werden. Die geplante Erweiterung der bestehenden Apparatur erlaubt es weiterhin im Vergleich zu den Modellsystemen auch np-Au Proben unter den exakt gleichen Bedingungen zu untersuchen und diese somit direkt zu vergleichen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2213: Nanoporöses Gold als Prototyp für ein rationales Katalysatordesign