First Principles Theorie zur Beschreibung weicher Röntgenspektroskopie und korrelierter Vielelektronendynamik in molekularen Systemen

• Antragsteller: Professor Dr. Oliver Kühn, seit 1/2021
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 390710146

Die Röntgenspektroskopie ist eine populäre Methode zur Untersuchung atom-spezifischer Eigenschaften der elektronischen Struktur von Molekülen und molekularen Komplexen. In Kombination mit theoretischer Modellierung hat man ein Werkzeug zur Hand, das es erlaubt, den Zustand des absorbierenden Atoms sowie seine Wechselwirkung mit der Umgebung im Detail zu charakterisieren. Neben traditionellen zeitunabhängigen Experimenten spielen hier zunehmend explizit zeitabhängige Untersuchungen eine große Rolle. Dieses Projekt hat zum Ziel, einen allgemeinen Zugang zur weichen Röntgenspektroskopie zu entwickeln und numerisch zu implementieren. Die theoretische Grundlage bilden dabei Multireferenz-Techniken, unter Einbeziehung der Spin-Bahn-Kopplung, wobei ein besonderes Augenmerk auf Auger- und andere Autoionisierungsprozesse gelegt werden wird. Damit wird erstmals eine einheitliche Beschreibung von photon-in/photon-out und photon-in/electron-out Prozessen erster und zweiter Ordnung möglich sein. Insbesondere können auf dieser Grundlage verschiedene Methoden der stationären Röntgenspektroskopie hinsichtlich komplementärer Informationen zu konkurrierenden Zerfallskanälen untersucht werden. Die berechneten Parameter werden des Weiteren zur Beschreibung der ultraschnellen Dynamik mit Hilfe einer Dichtematrixformulierung genutzt werden. Der Schwerpunkt wird dabei auf der Spindynamik und deren Kontrolle liegen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Ehemaliger Antragsteller: Professor Dr. Sergey Bokarev, bis 12/2020