Femtosekunden Laserverstärker
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das an der Universität Oldenburg installierte Femtosekunden-Verstärkersystem wurde vorrangig in folgenden drei Projekten benutzt: (i) Physik und Anwendungen neuer nanostrukturierten Femtosekunden-Elektronenquellen. Unter Nutzung des beschafften fs-Verstärkersystems haben wir in Oldenburg wir in enger Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von G. Cerullo am Politecnico di Milano verschiedene nichtkollineare optischparametrische Verstärkerstufen (NOPA) realisiert, mit denen wir wenig-Zyklen-Lichtimpulse im nahinfraroten Spektralbereich mit passiv stabilisierter und einstellbarer Träger-Einhüllenden-Phase erzeugen konnten. Ein Schema des experimentellen Aufbaus und der Charaketerisierung der Lichtimpulse ist in der beigefügten Abbildung dargestellt. Mit diesen Impulsen untersuchen wir unter anderem die Starkfeld-Photoemission von Elektronen aus metallischen Nanostrukturen, speziell scharfen metallischen Spitzen. Dabei gelingt es, räumlich stark lokalisierte elektronische Wellenpakete mit einer Dauer im Attosekundenbereich im optischen Nahfeld der Spitzen zu erzeugen. Sowohl die Bewegungsrichtung als auch die kinetische Energie der Elektronenimpulse kann durch das elektrische Feld der eingestrahlten Lichtimpulse auf Femtosekunden-Zeitskalen und auf Nanometer-Längenskalen gesteuert werden. Dieses eröffnet neue Möglichkeiten zur Erzeugung ultrakurzer Elektronenquellen, zur lichtgetriebenen Steuerung und Beschleunigung dieser Elektronenimpulse und für ihre Anwednung in der zeitaufgelösten Elektronenmikroskopie und –beugung. Solche Anwendungen werden aktuell in unserer Arbeitsgruppe untersucht. (ii) Exziton-Plasmon-Wechselwirkung in Metall-Halbleiter-Hybrid-Nanostrukturen Hybrid-Nanostrukturen aus Metallen und Halbleitern werden aktuell intensiv untersucht, da sie grundlegende Komponenten neuer nanophotonischer Bauelemente wie Nanolaser, ultraschneller Schalter oder optischer Transistoren sind. Die optischen Eigenschaften dieser Hybride sind von grundlegendem Interesse, da sie sich stark von denen der jeweiligen Konstituenten unterscheiden. Metallische Nanostrukturen sind gut geeignet, um Licht in nanoskaligen Geometrien zu lokalisieren und in Form von Oberflächen-Plasmon- Polaritonen zu transportieren, besitzen aber nur schwach ausgeprägte optische Nichtlinearitäten. Halbleiter-Nanostrukturen hingegen haben stark nichtlinear optische Eigenschaften, ein kohärenter Transport exzitonischer Anregungen auf mesoskopischen Skalen ist jedoch nur schwer realisierbar. In speziell optimierten Hybrid-Nanostrukturen können Exzitonen und Plasmonen stark miteinander wechselwirken so dass neue, dipol-gekoppelte Exziton-Plasmon-Polaritonen die optischen Eigenschaften der Hybride bestimmen. Im Rahmen dieses Projekts untersuchen wir die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften in solchen Hybriden und speziell die Dynamik optischer Anregungen in diesen Systemen. Dabei konnten wir durch Nutzung der oben beschriebenen NOPA-Technologie erstmals Rabi-Oszillationen zwischen stark-gekoppelten Exzitonen und Plasmonen in Echtzeit untersuchen und nachweisen. Diese Arbeiten bilden die Grundlage für das Design neuer photonischer Transistoren und Schalter. (iii) Lichtinduzierte Ladungstransferdynamik in Solarzellen und künstlichen Lichtsammelkomplexen In vielen künstlichen und biologischen Lichtsammelkomplexen besteht der primäre Schritt der Umwandlung von (Sonnen-)Licht in elektrische oder chemische Energie aus einem lichtinduzierten Elektronentransferprozess, der auf ultraschnellen Zeitskalen im Bereich von einigen 10 fs abläuft. Mittels des fs- Verstärkersystems und nachgeschalteten NOPAs konnten wir spektral abstimmbare Lichtimpulse mit einer Impulsdauer von weniger als 10 fs erzeugen und zur detaillierten Untersuchung der Elementarprozesse der Licht-Strom-Wandlung in künstlichen Lichtsammelkomplexen und organischen Solarzellen nutzen. Die durchgeführten Experimente liefern sowohl in supramolekularen Carotin-Porpyhrin-Fulleren Triaden als auch in Polymer-Fulleren Dünnschicht-Solarzellen. Einblicke in die quantenkohärente Dynamik elektronischer Wellenpakete während des Elektronentransferprozesses. Umfangreiche zeitaufgelöste Dichtefunktionaltheorie-Simulationen unterstützen die experimentellen Beobachtungen und deuten darauf hin, dass die kohärente Dynamik von Elektronen und Kernen einen entscheidenden Einfluss auf die Effizienz der Ladungstrennung in solchen Systemen besitzt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Distinguishing between ultrafast optical harmonic generation and multi-photon-induced luminescence from ZnO thin films by frequency-resolved interferometric autocorrelation microscopy. Optics Express 18, 25016-25028 (2010)
S. Schmidt, M. Mascheck, M. Silies, T. Yatsui, K. Kitamura, M. Ohtsu and C. Lienau
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Ultrafast Manipulation of Strong Coupling in Metal-Molecular Aggregate Hybrid Nanostructures. ACS Nano 4, 7559-7565 (2010)
P. Vasa, R. Pomraenke, G. Cirmi, E. De Re, W. Wang, S. Schwieger, D. Leipold, E. Runge, G. Cerullo and C. Lienau
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Adiabatic Nanofocusing Scattering-Type Optical Nanoscopy of Individual Gold Nanoparticles. Nano Lett. 11, 1609-1613 (2011)
D. Sadiq, J. Shirdel, J. S. Lee, E. Selishcheva, N. Park and C. Lienau
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Ultrafast manipulation of the Rabi splitting in metal-molecular aggregate hybrid nanostructures. Physica Status Solidi C 8, 1113-1116 (2011)
P. Vasa, R. Pomraenke, G. Cirmi, E. De Re, W. Wang, S. Schwieger, D. Leipold, E. Runge, G. Cerullo and C. Lienau
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Ultrasmall bullets of light-focusing few-cycle light pulses to the diffraction limit. Optics Express 19, 14451 -14463 (2011)
B. Piglosiewicz, D. Sadiq, M. Mascheck, S. Schmidt, M. Silies, P. Vasa and C. Lienau
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Adiabatic Nanofocusing on Ultrasmooth Single-Crystalline Gold Tapers Creates a 10-nm-Sized Light Source with Few-Cycle Time Resolution. ACS Nano 6, 6040-6048 (2012)
S. Schmidt, B. Piglosiewicz, D. Sadiq, J. Shirdel, J. S. Lee, P. Vasa, N. Park, D.-S. Kim and C. Lienau
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Observing the localization of light in space and time by ultrafast second-harmonic microscopy. Nat. Photonics 6, 293-298 (2012)
M. Mascheck, S. Schmidt, M. Silies, T. Yatsui, K. Kitamura, M. Ohtsu, D. Leipold, E. Runge and C. Lienau
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Strong field acceleration and steering of ultrafast electron pulses from a sharp metallic nanotip. Phys. Rev. Lett. 109, 244803 (2012)
D. J. Park, B. Piglosiewicz, S. Schmidt, H. Kollmann, M. Mascheck and C. Lienau
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Carrier-envelope phase effects on the strong-field photoemission ofelectrons from metallic nanostructures. Nat. Photonics 7, 2013
B. Piglosiewicz, S. Schmidt, D. J. Park, J. Vogelsang, P. Gross, C. Manzoni, G. Cerullo, C. Lienau
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Characterizing the optical near-field in the vicinity of a sharp metallic nanoprobe by angle-resolved electron kinetic energy spectroscopy. Annalen der Physik 525, 135142 (2013)
D. J. Park, B. Piglosiewicz, S. Schmidt, H. Kollmann, M. Mascheck, P. Gross and C. Lienau
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Effect of resonant tunneling on exciton dynamics in coupled dot-well nanostructures. Journal of Applied Physics 113, 154304 (2013)
D. Guzun, Y. I. Mazur, V. G. Dorogan, M. E. Ware, E. Marega, Jr., G. G. Tarasov, C. Lienau and G. J. Salamo
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Quantum coherence controls the charge separation in a prototypical artificial light-harvesting system. Nat. Commun. 4, 1602-1607 (2013)
C. A. Rozzi, S. M. Falke, N. Spallanzani, A. Rubio, E. Molinari, D. Brida, M. Maiuri, G. Cerullo, H. Schramm, J. Christoffers and C. Lienau
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Real-time observation of ultrafast Rabi oscillations between excitons and plasmons in metal nanostructures with J-aggregates. Nat. Photonics 7, 128-132 (2013)
P. Vasa, W. Wang, R. Pomraenke, M. Lammers, M. Maiuri, C. Man-zoni, G. Cerullo and C. Lienau
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Ultrafast dynamics of localized light modes. Annalen Der Physik 525, 199204 (2013)
D. Leipold, M. Silies, M. Mascheck, C. Lienau and E. Runge
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Wave front adaptation using a deformable mirror for adiabatic nanofocusing along an ultrasharp gold taper. Optics Express 21,2656426577 (2013)
S. Schmidt, P. Engelke, B. Piglosiewicz, M. Esmann, S. F. Becker, K. Yoo, N. Park, C. Lienau and P. Gross
