Ab initio-Quantendynamik der Photoabsorption und Dissoziation von Kohlendioxid in den unteren Singulett- und Triplett-Zuständen

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Sergy Yu. Grebenshchikov
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2009 bis 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 133201704

Gegenstand des Projektes sind das Absorptionsspektrum und die Dissoziation von Kohlendioxid im Spektralbereich 200 nm―120 nm (6 eV―10 eV). Dieser Bereich ist für die Elementarreaktionen von CO2 in der Atmosphäre und in COFlammen von großer Bedeutung. Eine eindeutige elektronische Zuordnung der Absorptionsbanden steht allerdings bis heute aus. Im Projekt werden die sechs unteren Singulett- und Triplett-Valenz/Rydberg-Zustände behandelt. Geplant sind detaillierte ab initio-Rechnungen von globalen Potentialflächen, nichtadiabatischen Kopplungen und Übergangsdipolmomenten. Das Absorptionsspektrum, die nichtadiabatische Kerndynamik und die Produktverteilungen werden mit quantenmechanischen Mehrzustands-Rechnungen ermittelt, die auch eine vibronische Zuordnung der diffusen Absorptionsbanden ermöglichen. Die theoretischen Ergebnisse werden mit den aktuellen Messdaten verglichen. Das Ziel dieser Arbeit ist die Entschlüsselung des CO2Spektrums im UVBereich unter 10 eV und eine glaubwürdige Beschreibung von nichtadiabatischen Übergängen in den unteren elektronischen Zuständen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen