Measurement of the chemical composition of nanostructures by quantification of Z-contrast in scanning-transmission electron microscopy
Final Report Abstract
Forschungsschwerpunkt des Projekts bestand in der software- und hardwareseitigen Implementierung einer motorisierten Irisblende über dem ADF-Detektor in einem Titan 80/300 Transmissionselektronenmikroskop (TEM), um gezielt ausgewählte Streuwinkel für die Abbildung im Rastermodus (STEM) zu verwenden, und die gestreute Elektronenintensität quantitativ, d.h. durch einen Vergleich mit Simulationen, winkelabhängig zu untersuchen. Das Projekt gliederte sich in 2 Arbeitsphasen: Phase 1: Es wurden eine Irisblende konstruiert, angefertigt und installiert sowie Sofwarelösungen für die Aufnahme und die Auswertung der Daten erarbeitet. Ebenfalls wurden erste quantitative Analysen der winkelabhängigen Elektronenstreuung durchgeführt. Es konnte am Beispiel von Silizium (Si) und Galliumnitrid (GaN) gezeigt werden, dass inelastische Streuprozesse eine wichtige Rolle spielen, besonders bei kleinen Streuwinkeln unterhalb von 30-40 mrad. Diese Ergebnisse wurden in Scientific Reports veröffentlicht. Ebenfalls Teil dieser Veröffentlichung ist die Implementierung inelastischer Streuprozesse in die Simulation der Streuintensität (am Beispiel von Si: Anregung von Plasmonen), bei der eine exzellente Übereinstimmung mit experimentellen Daten erreicht wurde. Es konnte außerdem gezeigt werden, dass die Berücksichtigung von Phononenkorrelationen in der Simulation und von amorphen Oberflächenschichten einen signifikanten Einfluss auf die gestreute Intensität besitzen, wobei der Beitrag bei kleinen Winkeln besonders dominant ist. Erstmalig in einer solch detaillierten Form wurde die Winkelabhängigkeit der Streueigenschaften von Verspannungsfeldern in InGaN/GaN untersucht und mit Simulationen verglichen. Phase 2: Durch den Vergleich der experimentellen Streuintensität verschiedener Winkelbereiche mit Simulationen, wie sie für die reguläre Quantifizierung von Hochwinkel-ADF-Aufnahmen (HAADF-STEM) verwendet wird (hier mit Standardsimulationen bezeichnet), wurde die Probendicke in Si und GaN sowie die Indiumkonzentration in InGaN bestimmt und die Anwendbarkeit der Standardsimulationsdaten im Hinblick auf die verschiedenen Streuwinkelbereiche untersucht. Die Ergebnisse dieser Studien zeigte, dass sich kleine Streuwinkel nur bedingt für quantitative Analysen eignen, da die im Vorfeld beschriebenen Effekte sich hier besonders stark auf die Intensität auswirken, und eine Mitnahme aller Effekte in den Referenzsimulationen keine Option ist, da die Simulationen für jedes Experiment spezifisch angepasst werden müssten. Entsprechend war die angestrebte Weiterentwicklung einer Methode, durch Kombination zweier Winkelintervalle gleichzeitig zwei Messgrößen zu ermitteln, durch die mangelnde Übereinstimmung von Experiment und Standardsimulation bei kleinen Streuwinkeln erschwert. Anhand von InGaN/GaN wurde mittels zweier STEM-Bilder, aufgenommen unter zwei verschiedenen Winkelbereichen, gleichzeitig die lokale Probendicke zusammen mit der Indiumkonzentration bestimmt. Für spezielle Anwendungen, beispielsweise für die Analyse von Proben, bei denen keine Referenzbereiche bekannter Konzentration zur Dickenbestimmung vorliegen, wäre dieser Ansatz eine mögliche Alternative zur konventionellen quantitativen HAADF-STEM. Von einer zusätzlichen Erweiterung auf die Quantifizierung von zwei unbekannten chemischen Konzentration, wie im ursprünglichen Antrag vorgeschlagen, wurde aus besagten Gründen abgesehen. Bis auf diese Quantifizierung quaternärer Syteme wurden alle sonstigen im Antrag vorgenommenen Teilschritte erfolgreich bearbeitet. Die Ergebnisse des Projekts liefern einen entscheidenden Beitrag zur quantitativen Beschreibung von Streuintensitäten in der ADF-STEM und erlauben eine verbesserte Planung solcher Experimente, in dem die Auswirkungen verschiedener experimenteller Parameter auf die winkelabhängige Streuung detailliert charakterisiert wurde.
Publications
- ‘Electrical Polarization in AlN/GaN Nanodisks Measured by Momentum-Resolved 4D Scanning Transmission Electron Microscopy ’, Phys. Rev. Lett. 122, 106102 (2019)
Knut Müller-Caspary, Tim Grieb, Jan Müßener, Nicolas Gauquelin, Pascal Hille, Jörg Schörmann, Johan Verbeeck, Sandra Van Aert, Martin Eickhoff, Andreas Rosenauer
(See online at https://doi.org/10.1103/physrevlett.122.106102) - ‘Influence of Plasmon Excitations on Atomic-Resolution Quantitative 4D Scanning Transmission Electron Microscopy’, Scientific Reports 10, 17890 (2020)
Andreas Beyer, Florian F. Krause, Hoel L. Robert, Saleh Firoozabadi, Tim Grieb, Pirmin Kükelhan, Damien Heimes, Marco Schowalter, Knut Müller-Caspary, Andreas Rosenauer, Kerstin Volz
(See online at https://doi.org/10.1038/s41598-020-74434-w) - ‘4D-STEM at interfaces to GaN: Centre-of-mass approach & NBED-disc detection ’, Ultramicroscopy 228, 113321 (2021)
Tim Grieb, Florian F. Krause, Knut Müller-Caspary, Robert Ritz, Martin Simson, Jörg Schörmann, Christoph Mahr, Jan Müßener, Marco Schowalter, Heike Soltau, Martin Eickhoff, Andreas Rosenauer
(See online at https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2021.113321) - ‘Angle-resolved STEM using an iris aperture: Scattering contributions and sources of error for the quantitative analysis in Si’, Ultramicroscopy 221, 113175 (2021)
Tim Grieb, Florian F. Krause, Knut Müller-Caspary, Saleh Firoozabadi, Christoph Mahr,Marco Schowalter, Andreas Beyer, Oliver Oppermann, Kerstin Volz, Andreas Rosenauer
(See online at https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2020.113175) - ‘Quantitative Characterization of Nanometer-Scale Electric Fields via Momentum-Resolved STEM ’, Nano Letters 21, 2018-2025 (2021)
Andreas Beyer, Manveer S. Munde, Saleh Firoozabadi , Damien Heimes, Tim Grieb, Andreas Rosenauer, Knut Müller-Caspary, Kerstin Volz
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04544) - ‘Towards the interpretation of a shift of the central beam in nano-beam electron diffraction as a change in mean inner potential ’, Ultramicroscopy 1, 1 (2022)
Christoph Mahr, Tim Grieb, Florian F. Krause, Marco Schowalter, Andreas Rosenauer
(See online at https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2022.113503)
