TRR 87:  Gepulste Hochleistungsplasmen zur Synthese nanostrukturierter Funktionsschichten

• Fachliche Zuordnung: Informatik, System- und Elektrotechnik ; Chemie ; Maschinenbau und Produktionstechnik ; Materialwissenschaft und Werkstofftechnik ; Physik
• Förderung: Förderung von 2010 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 138690629

• Erstellungsjahr: 2023

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Grundlegenden Phänomene in gepulsten Hochleistungsplasmen, die der Beschichtung mittels Magnetron Sputtern von keramischen Schichten und mittels plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) von SiO2 Barriere- und Membranschichten dienen, wurden durch eine Kombination von sehr detaillierten Experimenten in Verknupfung mit Theorie und Simulation aufgeklärt. Im Bereich der gepulsten Magnetronplasmen wurden dynamische Ionisationszonen beobachtet und charakterisiert, die den Plasmatransport vom Target zum Substrat begünstigen. Der Wirkmechanismus wurde durch synchronisierte Messungen identifiziert im Einklang mit Theorie und Simulation. Eine Skalierung auf große Industrieanlagen wurde demonstriert. Großskalige Multifrequenzplasmen wurden für die Abscheidung von keramischen Schichten aufgebaut, quantitativ charakterisiert und simuliert sowie letztlich auch optimiert. Dabei konnte die Kopplung der unterschiedlichen Frequenzen und die räumliche Ausdehnung der Plasmen im Abgleich mit der Simulation und Theorie aufgeklärt werden. Schließlich gelang es durch ein Screening der Korrelation zwischen Plasmaeigenschaften und Schichteigenschaften erweiterte Strukturzonendiagramme zu entwickeln. Im Bereich der PECVD und der plasmaunterstützten atomic layer deposition (PE-ALD) wurde die gesamte Kette von der Substratvorbehandlung, der Abscheidung einer Zwischenschicht und der Deposition der eigentlichen Barrierschicht detailliert aufgeklärt und beschrieben. Viele, oftmals quantitative Einzelexprimente konnten dazu mit etlichen bisher als gültig vermuteten Vorstellungen aufräumen, diese neu bewerten und in den Gesamtablauf integrieren. Aufbauend auf dem großen Erfahrungsschatz wurde in der letzten Phase auch noch der zur Barriereabscheidung inverse Prozess der Abscheidung von Membranschichten realisiert. Auch dies gelang aufgrund der quantitativen Charakterisierung aller relevanten Parameter außergewöhnlich gut und schnell. Da die Gastrennung eine immer größere Rolle zu spielen scheint, wurden hier die Grundlagen für viele weitere Forschungsprojekte gelegt.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Combined in situ FTIR-spectroscopic and electrochemical analysis of nanopores in ultra-thin SiOx-like plasma polymer barrier films. Journal of Physics D: Applied Physics, 46(8), 084015.
  Liu, C.-N.; Ozkaya, B.; Steves, S.; Awakowicz, P. & Grundmeier, G.
  
• Influence of HPPMS pulse length and inert gas mixture on the properties of (Cr,Al)N coatings. Thin Solid Films, 549, 192-198.
  Bagcivan, N.; Bobzin, K.; Grundmeier, G.; Wiesing, M.; Ozcan, O.; Kunze, C. & Brugnara, R.H.
  
• Influence of layer type and order on barrier properties of multilayer PECVD barrier coatings. Journal of Physics D: Applied Physics, 47(1), 015201.
  Bahroun, K.; Behm, H.; Mitschker, F.; Awakowicz, P.; Dahlmann, R. & Hopmann, Ch
  
• Silicon oxide barrier films deposited on PET foils in pulsed plasmas: influence of substrate bias on deposition process and film properties. Journal of Physics D: Applied Physics, 46(8), 084013.
  Steves, S.; Ozkaya, B.; Liu, C.-N.; Ozcan, O.; Bibinov, N.; Grundmeier, G. & Awakowicz, P.
  
• Surface pre-treatment for barrier coatings on polyethylene terephthalate. Journal of Physics D: Applied Physics, 46(8), 084012.
  Bahre, H.; Bahroun, K.; Behm, H.; Steves, S.; Awakowicz, P.; Böke, M.; Hopmann, Ch & Winter, J.
  
• Electrochemical analysis of strain-induced crack formation of bilayer barrier plasma polymer films on metal and polymer substrates. Surface and Coatings Technology, 244, 173-179.
  Ozkaya, B.; Bahre, H.; Böke, M.; Höwer, D.; Reese, S.; Winter, J. & Grundmeier, G.
  
• Influence of Ar/Kr ratio and pulse parameters in a Cr-N high power pulse magnetron sputtering process on plasma and coating properties. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films, 32(2).
  Bobzin, Kirsten; Bagcivan, Nazlim; Theiß, Sebastian; Trieschmann, Jan; Brugnara, Ricardo Henrique; Preissing, Sven & Hecimovic, Ante
  
• Film Stress of Amorphous Hydrogenated Carbon on Biaxially Oriented Polyethylene Terephthalate. Plasma Processes and Polymers, 12(9), 896-904.
  Bahre, Hendrik; Behm, Henrik; Grochla, Dario; Böke, Marc; Dahlmann, Rainer; Hopmann, Christian; Ludwig, Alfred & Winter, Jörg
  
• An efficient PE-ALD process for TiO2 thin films employing a new Ti-precursor. Journal of Materials Chemistry C, 4(5), 1057-1065.
  Gebhard, M.; Mitschker, F.; Wiesing, M.; Giner, I.; Torun, B.; de los Arcos, T.; Awakowicz, P.; Grundmeier, G. & Devi, A.
  
• On the physics of a large CCP discharge. Plasma Sources Science and Technology, 25(2), 025020.
  Eremin, D.; Bienholz, S.; Szeremley, D.; Trieschmann, J.; Ries, S.; Awakowicz, P.; Mussenbrock, T. & Brinkmann, R. P.
  
• The effect of UV radiation from oxygen and argon plasma on the adhesion of organosilicon coatings on polypropylene. Journal of Physics D: Applied Physics, 50(1), 015201.
  Jaritz, M.; Behm, H.; Hopmann, Ch; Kirchheim, D.; Mitschker, F.; Awakowicz, P. & Dahlmann, R.
  
• From quantum to continuum mechanics: studying the fracture toughness of transition metal nitrides and oxynitrides. Materials Research Letters, 6(2), 142-151.
  Gibson, James S. K.-L.; Rezaei, Shahed; Rueß, Holger; Hans, Marcus; Music, Denis; Wulfinghoff, Stephan; Schneider, Jochen M.; Reese, Stefanie & Korte-Kerzel, Sandra
  
• Influence of organic surface chemistry on the nucleation of plasma deposited SiOxfilms. Journal of Physics D: Applied Physics, 50(20), 204002.
  Hoppe, C.; Mitschker, F.; Giner, I.; de los Arcos, T.; Awakowicz, P. & Grundmeier, G.
  
• Influence of PE-CVD and PE-ALD on defect formation in permeation barrier films on PET and correlation to atomic oxygen fluence. Journal of Physics D: Applied Physics, 50(23), 235201.
  Mitschker, F.; Steves, S.; Gebhard, M.; Rudolph, M.; Schücke, L.; Kirchheim, D.; Jaritz, M.; Brochhagen, M.; Hoppe, Ch; Dahlmann, R.; Böke, M.; Benedikt, J.; Giner, I.; de los Arcos, T.; Hopmann, Ch; Grundmeier, G.; Devi, A. & Awakowicz, P.
  
• Influence of residual stress on the adhesion and surface morphology of PECVD-coated polypropylene. Journal of Physics D: Applied Physics, 50(44), 445301.
  Jaritz, Montgomery; Hopmann, Christian; Behm, Henrik; Kirchheim, Dennis; Wilski, Stefan; Grochla, Dario; Banko, Lars; Ludwig, Alfred; Böke, Marc; Winter, Jörg; Bahre, Hendrik & Dahlmann, Rainer
  
• Analysis of dispersive interactions at polymer/TiAlN interfaces by means of dynamic force spectroscopy. Physical Chemistry Chemical Physics, 20(1), 180-190.
  Wiesing, M.; de los Arcos, T.; Gebhard, M.; Devi, A. & Grundmeier, G.
  
• Improved homogeneity of plasma and coating properties using a lance matrix gas distribution in MW-PECVD. Journal of Coatings Technology and Research, 16(2), 573-583.
  Kirchheim, Dennis; Wilski, Stefan; Jaritz, Montgomery; Mitschker, Felix; Oberberg, Moritz; Trieschmann, Jan; Banko, Lars; Brochhagen, Markus; Schreckenberg, Rabea; Hopmann, Christian; Böke, Marc; Benedikt, Jan; de los Arcos, Teresa; Grundmeier, Guido; Grochla, Dario; Ludwig, Alfred; Mussenbrock, Thomas; Brinkmann, Ralf Peter; Awakowicz, Peter & Dahlmann, Rainer
  
• Influence of spokes on the ionized metal flux fraction in chromium high power impulse magnetron sputtering. Journal of Physics D: Applied Physics, 51(11), 115201.
  Biskup, B.; Maszl, C.; Breilmann, W.; Held, J.; Böke, M.; Benedikt, J. & von, Keudell A.
  
• PEALD of SiO2 and Al2O3 Thin Films on Polypropylene: Investigations of the Film Growth at the Interface, Stress, and Gas Barrier Properties of Dyads. ACS Applied Materials & Interfaces, 10(8), 7422–7434.
  Gebhard, Maximilian; Mai, Lukas; Banko, Laes; Mitschker, Felix; Hoppe, Christian; Jaritz, Montgomery; Kirchheim, Dennis; Zekorn, Christoph; de los Arcos, Teresa; Grochla, Dario; Dahlmann, Rainer; Grundmeier, Guido; Awakowicz, Peter; Ludwig, Alfred & Devi, Anjana
  
• Atomistically motivated interface model to account for coupled plasticity and damage at grain boundaries. Journal of the Mechanics and Physics of Solids, 124, 325-349.
  Rezaei, Shahed; Jaworek, David; Mianroodi, Jaber Rezaei; Wulfinghoff, Stephan & Reese, Stefanie
  
• Ion energy control via the electrical asymmetry effect to tune coating properties in reactive radio frequency sputtering. Plasma Sources Science and Technology, 28(11), 114001.
  Ries, Stefan; Banko, Lars; Hans, Marcus; Primetzhofer, Daniel; Schneider, Jochen M.; Ludwig, Alfred; Awakowicz, Peter & Schulze, Julian
  
• Characterisation of micropores in plasma deposited SiO x films by means of positron annihilation lifetime spectroscopy. Journal of Physics D: Applied Physics, 53(47), 475205.
  Hoppe, C.; Mitschker, F.; Butterling, M.; Liedke, M. O.; de Los Arcos, T.; Awakowicz, P.; Wagner, A. & Grundmeier, G.
  
• Electron density, temperature and the potential structure of spokes in HiPIMS. Plasma Sources Science and Technology, 29(2), 025006.
  Held, J.; Maaß, P. A.; Gathen, V. Schulz-von der & Keudell, A. von
  
• From Precursor Chemistry to Gas Sensors: Plasma‐Enhanced Atomic Layer Deposition Process Engineering for Zinc Oxide Layers from a Nonpyrophoric Zinc Precursor for Gas Barrier and Sensor Applications. Small, 16(22).
  Mai, Lukas; Mitschker, Felix; Bock, Claudia; Niesen, Alessia; Ciftyurek, Engin; Rogalla, Detlef; Mickler, Johannes; Erig, Matthias; Li, Zheshen; Awakowicz, Peter; Schierbaum, Klaus & Devi, Anjana
  
• How self-assembled organophosphonic acid monolayers on Ti0.5Al0.5N hard coatings affect the adsorption of polycarbonate melt. Applied Surface Science, 513, 145701.
  Theile-Rasche, C.; Wiesing, M.; Schwiderek, S.; Noeske, M. & Grundmeier, G.
  
• Predicting structure zone diagrams for thin film synthesis by generative machine learning. Communications Materials, 1(1).
  Banko, Lars; Lysogorskiy, Yury; Grochla, Dario; Naujoks, Dennis; Drautz, Ralf & Ludwig, Alfred
  
• Quantum-mechanical study of interaction between polycarbonate and M0.5Al0.5N(001) surfaces (M=Ti, V, Cr). Applied Surface Science, 520, 146306.
  Music, Denis; Rueß, Holger & Schneider, Jochen M.
  
• Single-Molecule Desorption Studies of Poly(acrylic acid) at Electrolyte/Oxide/TiAlN Interfaces. Langmuir, 36(32), 9489-9498.
  Schwiderek, Sabrina; Orive, Alejandro G.; Karimi, Aghda Soheil; Schneider, Jochen M.; de los Arcos, Teresa & Grundmeier, Guido
  
• Crystallography companion agent for high-throughput materials discovery. Nature Computational Science, 1(4), 290-297.
  Maffettone, Phillip M.; Banko, Lars; Cui, Peng; Lysogorskiy, Yury; Little, Marc A.; Olds, Daniel; Ludwig, Alfred & Cooper, Andrew I.
  
• Design of a TiAlON multilayer coating: Oxidation stability and deformation behavior. Surface and Coatings Technology, 421, 127417.
  Bobzin, K.; Kalscheuer, C.; Grundmeier, G.; de los Arcos, T.; Schwiderek, S. & Carlet, M.
  
• Direction-dependent fracture in solids: Atomistically calibrated phase-field and cohesive zone model. Journal of the Mechanics and Physics of Solids, 147, 104253.
  Rezaei, Shahed; Mianroodi, Jaber Rezaei; Brepols, Tim & Reese, Stefanie
  
• Multi-diagnostic experimental validation of 1d3v PIC/MCC simulations of low pressure capacitive RF plasmas operated in argon. Plasma Sources Science and Technology, 30(10), 105003.
  Schulenberg, David A.; Korolov, Ihor; Donkó, Zoltán; Derzsi, Aranka & Schulze, Julian
  
• Unravelling the ion-energy-dependent structure evolution and its implications for the elastic properties of (V,Al)N thin films. Acta Materialia, 214, 117003.
  Karimi, Aghda Soheil; Music, Denis; Unutulmazsoy, Yeliz; Sua, Heng Han; Mráz, Stanislav; Hans, Marcus; Primetzhofer, Daniel; Anders, André & Schneider, Jochen M.
  
• An energy-and charge-conserving electrostatic implicit particle-in-cell algorithm for simulations of collisional bounded plasmas. Journal of Computational Physics, 452, 110934.
  Eremin, D.
  
• Bond formation at polycarbonate | X interfaces (X=Ti, Al, TiAl) probed by X-ray photoelectron spectroscopy and density functional theory molecular dynamics simulations. Applied Surface Science, 593, 153363.
  Patterer, Lena; Ondračka, Pavel; Bogdanovski, Dimitri; Jende, Leonie; Prünte, Stephan; Mráz, Stanislav; Karimi, Aghda Soheil; Stelzer, Bastian; Momma, Markus & Schneider, Jochen M.
  
• Challenges in the interpretation of gas core levels for the determination of gas-solid interactions within dielectric porous films by ambient pressure XPS. Applied Surface Science, 604, 154525.
  de los Arcos, Teresa; Weinberger, Christian; Zysk, Frederik; Raj, Damerla Varun; Kollmann, Sabrina; Vieth, Pascal; Tiemann, Michael; Kühne, Thomas D. & Grundmeier, Guido
  
• Evaluation of the membrane performance of ultra-smooth silicon organic coatings depending on the process energy density. Thin Solid Films, 748, 139169.
  Kleines, Lara; Wilski, Stefan; Alizadeh, Philipp; Rubner, Jens; Wessling, Matthias; Hopmann, Christian & Dahlmann, Rainer
  
• From cathode to substrate: Plasma diagnostics on high power pulsed magnetron sputtering deposition of titanium nitride. Thin Solid Films, 755, 139331.
  Bobzin, K.; Kalscheuer, C.; Carlet, M. & Schulze, C.
  
• Hybrid reactive sputtering of transition metal aluminum oxynitrides. Thin Solid Films, 742, 139028.
  Bobzin, K.; Kalscheuer, C.; Carlet, M. & Schulze, C.
  
• Influence of different ester side groups in polymers on the vapor phase infiltration with trimethyl aluminum. Dalton Transactions, 51(4), 1384-1394.
  Mai, Lukas; Maniar, Dina; Zysk, Frederik; Schöbel, Judith; Kühne, Thomas D.; Loos, Katja & Devi, Anjana
  
• Influence of surface activation on the microporosity of PE‐CVD and PE‐ALD SiOx thin films on PDMS. Plasma Processes and Polymers, 19(4).
  Hoppe, Christian; Mitschker, Felix; Mai, Lukas; Liedke, Maciej Oskar; de los Arcos, Teresa; Awakowicz, Peter; Devi, Anjana; Attallah, Ahmed Gamal; Butterling, Maik; Wagner, Andreas & Grundmeier, Guido
  
• Ion-induced secondary electron emission of oxidized nickel and copper studied in beam experiments. Plasma Sources Science and Technology, 31(2), 025017.
  Buschhaus, R.; Prenzel, M. & von, Keudell A.
  
• Orientation dependence of the fracture mechanisms in (V,Al)N coatings determined by micropillar compression. Journal of Materials Research, 37(4), 1003-1017.
  Schoof, Markus R.; Gibson, James S. K.-L.; Karimi, Aghda Soheil; Hans, Marcus; Schneider, Jochen M. & Korte-Kerzel, Sandra
  
• Oxidation stability of chromium aluminum oxynitride hard coatings. Surface and Coatings Technology, 449, 128927.
  Bobzin, K.; Kalscheuer, C.; Grundmeier, G.; de los Arcos, T.; Kollmann, S. & Carlet, M.
  
• Charge-optimized many-body interaction potential for AlN revisited to explore plasma–surface interactions. Scientific Reports, 13(1).
  Gergs, Tobias; Mussenbrock, Thomas & Trieschmann, Jan
  
• Collisionless dissipation at the boundary sheath of magnetized low temperature plasmas. Plasma Sources Science and Technology, 32(4), 045011.
  Krüger, Dennis; Köhn, Kevin; Xu, Liang; Eremin, Denis & Brinkmann, Ralf Peter
  
• Ion kinetic energy-and ion flux-dependent mechanical properties and thermal stability of (Ti,Al)N thin films. Acta Materialia, 250, 118864.
  Karimi, Aghda Soheil; Holzapfel, Damian M.; Music, Denis; Unutulmazsoy, Yeliz; Mráz, Stanislav; Bogdanovski, Dimitri; Fidanboy, Gönenç; Hans, Marcus; Primetzhofer, Daniel; Méndez, Alba San José; Anders, André & Schneider, Jochen M.
  
• Modeling of very high frequency large-electrode capacitively coupled plasmas with a fully electromagnetic particle-in-cell code. Plasma Sources Science and Technology, 32(4), 044007.
  Eremin, D.; Kemaneci, E.; Matsukuma, M.; Mussenbrock, T. & Brinkmann, R. P.
  
• Physics-separating artificial neural networks for predicting initial stages of Al sputtering and thin film deposition in Ar plasma discharges. Journal of Physics D: Applied Physics, 56(8), 084003.
  Gergs, Tobias; Mussenbrock, Thomas & Trieschmann, Jan
  
• Thermodynamic quasi-equilibria in high power magnetron discharges: a generalized Poisson–Boltzmann relation. Plasma Sources Science and Technology, 32(5), 055012.
  Köhn, Kevin; Krüger, Dennis; Eremin, Denis; Xu, Liang & Brinkmann, Ralf Peter