Beschreibung der korrelierten Quantendynamik von Elektronen und Atomkernen in Molekülen mit Hilfe von Multikonfigurations-Wellenfunktionen

• Antragsteller: Professor Dr. Mathias Nest
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2009 bis 2012
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 141866491

Die quantendynamische Beschreibung von Vielelektronensystemen hat bisher hauptsächlich, zumindest wenn wellenfunktionsbasierte Methoden verwendet wurden, in der Näherung festgehaltener Atomkerne stattgefunden. In diesem Antrag wird eine Erweiterung der Multi-Configuration Time-Dependent Hartree-Fock-Methode (MCTDHF) vorgeschlagen, die den Einfluss der Bewegung von Kernen in Molekülen auf die Elektronendynamik berücksichtigt. Da keine Potentialflächen und auch keine diabatischen Kopplungen berechnet werden müssen, fällt der vorgeschlagene Ansatz unter die Rubrik der ,,direct dynamics”-Methoden. Ziel ist es, die Methode zu implementieren und diverse Phänomene der Elektron-Kern-Wechselwirkung zu untersuchen: Beispielsweise kann die Bewegung der Atomkerne sowohl zu einer Dephasierung der Elektronenbewegung führen als auch zu einer Relaxation. Die Konsequenzen für die Möglichkeit einer Kontrolle der Elektronen als auch für die Thermalisierung angeregter Elektronen sollen untersucht werden. Auch sollen nicht-adiabatische Effekte bei der Erzeugung höherer Harmonischer als auch die Dynamik in konischen Durchschneidungen untersucht werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen