Experimentelle und theoretische Untersuchungen der Wechselwirkung von einfachen Carbonylverbindungen mit strukturell unterschiedlichen Eisoberflächen

• Antragsteller: Professor Dr. Reinhard Zellner
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2010 bis 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 162121358

Wegen ihrer hohen Dynamik, der wechselnden Morphologie und der Existenz kristalliner und nicht-kristalliner Phasen ist die Eisoberfläche eine der kompliziertesten Oberflächen. Experimentelle Untersuchungen zu den physikalischen und chemischen Eigenschaften sind deshalb schwierig, häufig nicht reproduzierbar und teilweise widersprüchlich. Dies gilt insbesondere auch für die Existenz und Bedeutung verschiedener Eismodifikationen in der Atmosphäre und deren Wechselwirkung mit dem Spurengashaushalt. In diesem Vorhaben werden Eisoberflächen durch Kondensation von Wasserdampf bei unterschiedlichen Temperaturen (T=150-230 K) und mit unterschiedlichen Depositionsraten erzeugt. Die Morphologie und Struktur dieser Oberflächen, sowie deren Dynamik, sollen erstmals durch eine Kombination von Elektronenmikroskopie (ESEM), Neutronenbeugung (NS) und Röntgendiffraktometrie (XRD) analysiert werden. Darüber hinaus soll das Adsorptionsverhalten von kleinen Carbonylverbindungen (CH3CHO, CH3COCH3, CH3COOH) auf diesen Oberflächen bezüglich der Kinetik, der Adsorptionsenthalpien und der zeitlichen Stabilität (Alterung) untersucht werden. Die Struktur der Adsorbate soll schließlich durch diffuse Reflektions-Infrarotspektroskopie (DRIFTS) charakterisiert werden. In Ergänzung zu den experimentellen Untersuchungen werden hoch-korrelierte quantenchemische Rechnungen auf strukturell und morphologisch unterschiedlichen Modelloberflächen durchgeführt, um die Wechselwirkungsenergien und die Strukturen von Eis-Carbonyl-Adsorbaten zu berechnen. Durch die Kombination von Experiment und Theorie erhoffen wir uns einerseits ein deutlich vertieftes Verständnis der Carbonyl-Eis-Wechselwirkung und deren Beeinflussung durch strukturelle/morphologische Oberflächeneffekte und andererseits die Weiterentwicklung theoretischer Methoden in der Behandlung von chemisorbierten Gasen auf festen und semi-fluiden Oberflächen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Personen: Dr. Peter Behr; Privatdozent Dr. Holger Somnitz