Elektronisch induzierte Instabilitäten in fluiden Alkalimetallen bei hohen Temperaturen und Drücken
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mit Hilfe der Inelastischen Neutronenstreuung wurde die Dichteabhängigkeit des Dynamischen Strukturfaktors S(Q,ω) von flüssigem Rubidium untersucht. Dabei sollte herausgefunden werden, ob sich der dichteinduzierte Metall-Nichtmetallübergang des flüssigen Metalls, bei dem die Leitungselektronen bei hinreichend erniedrigter Dichte am ihren Mutteratomen lokalisieren, in der mikroskopischen Teilchendynamik widerspiegelt. Der Gedanke ist naheliegend, da die Teilchenbewegung äußerst empfindlich auf die mit dieser Lokalisierung verbundenen Veränderungen im atomaren Wechselwirkungspotential reagieren sollte. Bisher wurde die Elektronenlokalisierung bei den flüssigen Alkalimetallen im Bereich sehr niedriger Dichte vermutet, die etwa dem zweifachen kritischen Wert entsprechen sollte. Ältere quantentheoretische Rechnungen aber auch Strukturuntersuchungen aus jüngerer Zeit legen jedoch nahe, dass der Übergang bereits bei deutlich höherer Dichte stattfindet und einem völlig anderen Szenario folgt, als das bisher angenommen wurde. Für die Durchführung der Experimente wurden eine neue Probenumgebung für die Neutronenstreuung entworfen und aufgebaut, mit der im Streuexperiment Probenzustände bei Bedingungen bis zu ca. 2000 K und 120 bar stabil über mindestens 24 Stunden aufrecht erhalten werden können. Während der Laufzeit des Projekts (2010-1013) wurden am Forschungsreaktor des Institute Laue-Langevin in Grenoble insgesamt sieben Experimentierreihen durchgeführt. Drei Experimentserien fanden am Brillouinspektrometer BRISP und zwei weiterer Serien am Flugzeitspektrometer IN4 statt. Darüber hinaus wurden noch zwei weitere Messreihen am Kleinwinkel-Diffraktometer D22, ebenfalls in Grenoble, durchgeführt. Aus den Messungen konnte insgesamt ein sehr umfangreiches Datenmaterial erhalten werden. Dank der erst seit wenigen Jahren vorhandenen zusätzlichen Möglichkeiten am BRISP- und am IN4-Spektrometer, inelastische Kleinwinkelspektren aufnehmen zu können, konnte dabei auch erstmalig ein nahezu komplettes inelastisches Streugesetz über fast den gesamten Zustandsbereich einer Flüssigkeit (und darüber hinaus eines flüssigen Metalls) gemessen werden. Damit steht auch erstmalig die Möglichkeit zur Verfügung, die Dichteabhängigkeit der kollektiven Moden in flüssigen Alkalimetallen detailliert untersuchen zu können. Die erhaltenen Daten zeigen in der Tat sehr deutliche Veränderungen in der Dichteabhängigkeit des Streugesetzes, sobald der Zustandsbereich erreicht wird, in dem die quantentheoretischen Arbeiten den Zusammenbruch des Elektronensystems vorhergesagen. Zum Einen findet man sehr starke Veränderungen in der Dichteabhängigkeit der Intensität bei allen Q-Werten, zum Anderen aber auch sehr deutliche Veränderungen der Parameter, mit denen man die Alkalimetall-spezifischen Flüssigkeitsphononen beschreiben kann. Insgesamt sind die Beobachtungen konsistent mit einem kürzlich vorgeschlagenen Modell, in dem flüssige Metalle beim Metall-Nichtmetallübergang in eine Zweikomponenten-Emulsion aus metallischen und nichtmetallischen Domänen zerfallen, deren Zusammensetzung sich mit weiterer Druck- und Temperaturerhöhung dahingehend verändert, dass der metallische Anteil kontinuierlich verschwindet.
