fs-Pulslichtlasersystem mit 2 OPA-Systemen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mit dem Forschungsgroßgerät ‚fs-Pulslichtlasersystem mit 2 OPA-Systemen‘ hat sich die Forschungsgruppe Imlau auf das Gebiet der Ultrakurzzeitphysik fokussiert. Studiert werden ultraschnelle Phänomene bei der Selbstlokalisierung von Ladungsträgern an Festkörper-Gitterplätzen bzw. an molekularen Bindungen unter dem Einfluss einer stark polarisierbaren Umgebung. Methodisch werden zeitaufgelöste Techniken der UV/VIS und MIR-fs-Spektroskopie eingesetzt, mit denen dynamische Änderungen der elektronischen Struktur und von Schwingungsbanden mit einer Zeitauflösung > 100 fs sowie zeitskalenübergreifend von 100 fs bis 1.000 s erfasst werden. Anwendungshintergrund sind die ultraschnelle Kontrolle von Licht mit Licht für die Informations- und Kommunikationstechnologien (ICT) sowie die Solar-Energie-Konversion (Photovoltaik bzw. Photothermie). Zu den wichtigsten Forschungsergebnissen seit Inbetriebnahme des Forschungsgroßgerätes zählen: der Nachweis der Beeinflussung nichtlinear optischer Koeffizienten durch stark lokalisierte Ladungsträger in Sn2P2S6 (SPS) und LiNbO3 (LN) über den VIS/NIR-Spektralbereich; die Aufklärung der Dynamik der optischen Spaltung von Elektron-Bipolaronen in LN; die Entdeckung der Bildungsdynamik von O -Lochpolaronen in LN auf der sub-1-ps Zeitskala; das ultraschnelle Aufzeichnen dynamischer Beugungsgitter in SPS und LN mittels Zwei-Photonen-Absorption; das ultraschnelle Aufzeichnen dynamischer Beugungsgitter mittels polaronisch induzierter Gitterverzerrung in LN; die schwingungsspektroskopische Beobachtung der ultraschnellen Dynamik photoinduzierter Bindungsisomerien in [Fe(CN)5NO]2- Molekülkristallen und von OH- in LN; das ultraschnelle Aufzeichnen von Absorptionsgittern in einer Polymer-Festkörpermatrix basierend aus Sulfoxid-Komplexverbindungen; das Aufzeigen von Interferenz mit frequenzverstimmten, 100-fs-Laserimpulsen und die Anwendung in der Ultrakurzzeitholographie; die Entdeckung von Lichtverstärkung mittels nicht-degenerierter Mischung von 100-fs-Laserimpulsen in LN. Diese Ergebnisse haben insbesondere zu einem vertieften Verständnis des volumenphotovoltaischen Effekts auf der Basis kleiner Polaronen beigetragen. Aus anwendungsbezogener Sicht sind die Erkenntnisse für das Gebiet der Ultrakurzzeit-Holographie, bspw. zur Realisierung von holographischen 3D-Displays, optischen Korrelatoren oder THz-Schaltern, essentiell. Derzeit steht die zeitaufgelöste Studie polaronisch induzierter Gitterverzerrungen, die optische Selbstverstärkung von fs-Lichtimpulsen aus der Überlagerung frequenzverstimmter Wellen, die Gitteraufzeichnung mittels nichtlinearem Brechungsindex sowie die Wechselwirkung polarisierbarer Umgebungen auf photoinduzierbare Bindungsisomerien im Vordergrund. Im Zuge der Installation von fs-Lasersystem und Experimenten hat die Arbeitsgruppe darüber hinaus neuartige methodische Ergebnisse erzielt, so eine Superkontinuumsquelle mit hoher spektraler Pulsenergie über einen großen VIS/NIR-Spektralbereich (350 - 1100 nm) und - damit verbunden - die Realisierung eines Instruments zur holographischen Ultrakurzzeitspektroskopie.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Bulk photovoltaic effect of LiNbO3:Fe and its small-polaron-based microscopic interpretation. Phys. Rev. B 83, 165106 (2011)
O.F. Schirmer, M. Imlau, C. Merschjann
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Nonexponential relaxation dynamics of localized carrier densities in oxide crystals without structural or energetic disorder. Phys. Rev. B 84, 052302 (2011)
C. Merschjann, M. Imlau, H. Bruening, B. Schoke, S. Torbruegge
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ologram recording via spatial density modulation of NbLi^(4+/5+) antisites in lithium niobate. Opt. Express 19, 15322 (2011)
M. Imlau, H. Bruening, B. Schoke, R. S. Hardt, D. Conradi, C. Merschjann
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Tin hypothiodiphosphate: nonlinear response in the sub-100 fs time domain. Opt. Mat. Express 1, 953 (2011)
M. Imlau, V. Dieckmann, H. Badorreck, A. Shumelyuk
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Improvement in photostability of solid state dye by oxygen removal. Opt. Mat. 2, 71 (2012)
J. Krause, M. Imlau, T. Woike, D. Schaniel
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Self-diffraction from two-photon absorption gratings in Sn2P2S6. Opt. Lett. 37, 4065 (2012)
A. Shumelyuk, M. Imlau, V. Dieckmann, H. Badorreck, A. Grabar, S. Odoulov
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Small-polaron based holograms in LiNbO3 in the visible spectrum. Opt. Express 20, 13326 (2012)
H. Bruening, V. Dieckmann, B. Schoke, K.M. Voit, M. Imlau, G. Corradi, C. Merschjann
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Transition Metal Compounds Towards Holography. Materials 5, 1155 (2012)
V. Dieckmann, S. Eicke, K. Springfeld, M. Imlau
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A high contrast, high-resolution photochromic silicone polymer based on photoswitchable [Ru(bpy)2OSO].PF6 building blocks. Photonics Research 1, 197 (2013)
K. Springfeld, V. Dieckmann, M. Imlau
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Holographic Spectroscopy: Wavelength-Dependent Analysis of Photosensitive Materials by Means of Holographic Techniques. Materials 6, 334 (2013)
K. M. Voit, M. Imlau
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Dynamics of the light-induced absorption in photochromic [Ru(bpy) 2 (OSO)]+. J. Spectrosc. Dyn. 4, 6 (2014)
S. Eicke, V. Dieckmann, A. Kruse, K.-M. Voit, M. Imlau, L. Walder