Verstärktes Pulslasersystem mit Zubehör
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In der Gruppe des Antragstellers wurden Systeme mit starken elektronischen Korrelationen mithilfe der Ultrakurzpuls-Laseroptik untersucht. Die verbindenden Nachweismethode war die nichtlineare optische Spektroskopie. Die verstärkten und frequenzkonvertierten 130-fs-Laserpulse des beschafften Systems wurden auf zweierlei Weise genutzt: (i) Durch die hohe Spitzenintensität der Pulse wurden auch in geometrisch eingeschränkten Systemen wie dünnen Schichten, Heterostrukturen und Metamaterialien nachweisbare nichtlinear-optische Signale erzeugt. (ii) Die kurze Pulsdauer erlaubte die Darstellung von Korrelationsdynamiken mit Sub-ps-Auflösung. Vor allem die folgenden Projekte, die alle auf Gebieten von großem derzeitigem Forschungsinteresse angesiedelt sind, wurden mithilfe des Lasersystems erfolgreich bearbeitet: (A) Oxidische Grenzflächenzustände mit starken Korrelationen. Hier wurde vor allem der zweidimensionale Elektronengas-Zustand untersucht, der sich zwischen den isolierenden Perowskiten LaAlO3 und SrTiO3 ausbildet. Der Zustand wurde spektral und räumlich aufgelöst charakterisiert. Als Hauptergebnis stellte sich heraus, dass die elektronische Umordnung des Systems getrennt von der Ausbildung des leitfähigen Zustands an der Grenzfläche erfolgt. In einem weiteren Projekt wurde die Ausbildung ferroelektrischer Zustände unter Verspannung untersucht. Sowohl in CaMnO3 also auch in SrMnO3 führt das Aufwachsen 20 nm dünner Schichten auf Substrate mit etwa 2% größerer Gitterkonstanten auf das Ausbilden einer polaren Phase, die im unverspannten Volumenmaterial nicht beobachtet wird. Im Gegensatz zu diesen Experimenten stehen Untersuchungen des Spinspiral- Multiferroikums TbMnO3, dass möglichst spannungsfrei aufgewachsen wurde. Als Ergebnis zeigte sich, dass der aus dem Volumenmaterial bekannte multiferroische Zustand auch in Schichten bis hinunter zu 6 nm fortbesteht. (B) Optisch getriebener Ferromagnetismus in EuO. EuO zählt zu den seltenen ferromagnetischen Halbleitern. In einer Reihe von Experimenten an dünnen EuO-Schichten charakterisierten wir zunächst die statischen nichtlinear-optischen Eigenschaften. Es stellte sich heraus, dass EuO ein starker SHG-Emitter ist und des weiteren einen "gigantischen" nichtlinearen Faraday-Effekt in Bezug auf frequenzverdreifachtes Licht aufweist. In ultrakurzzeitaufgelösten Experimenten zur Magnetisierungsdynamik fanden wir, dass sich je nach Ladungsträgerdichte im Leitungsband die magnetische Ordnung auf der Zeitskala weniger Pikosekunden transient erhöhen oder abschwächen lässt. Grundlage hierfür ist eine Nichtgleichgewichtsdynamik des Systems jenseits des Drei-Temperatur-Modells wechselwirkender thermalisierter Spin-, Elektron- und Gitterreservoirs. (C) Dreilagenheterostrukturen mit einstellbarer Symmetrie. An Dreilagenheterostrukturen, in denen zwei äußere ferroelektrische Schichten eine funktionale mittlere Schicht einschließen, zeigten wir, dass sich die Symmetrie am Ort der mittleren Schicht (und damit im Prinzip auch eine beliebige symmetrieinduzierte Eigenschaften) reversibel schalten lässt. Weist die Polarisierung beider ferroelektrischer Schichten in die gleiche Richtung, verletzt die Gesamtsymmetrie des Dreilagensystems die Inversionssymmetrie. Weist die Polarisierung der ferroelektrischer Schichten in entgegengesetzte Richtungen, bleibt die Inversionssymmetrie erhalten. Der jeweils eingestellte Zustand kann über den SHG-Prozess ausgelesen werden, der bei gebrochener Inversionssymmetrie erlaubt und bei erhaltener Inversionssymmetrie verboten ist. Dieses Experiment war konzeptioneller Natur: Es legt den Grundstein für die Untersuchung verschiedener funktionaler Materialien, die nun als mittlere Schicht gewachsen gewählt werden können und deren Eigenschaften sich über die einstellbare Symmetrie steuern lässt. Strategische wurden mit diesen Projekten wurden die Aktivitäten des Antragstellers um die Untersuchung niederdimensionaler oder geometrisch strukturierter Systeme mit starken elektronischen Korrelationen erweitert, wobei aber auch die bisherigen Experimente zur (multi-) ferroischen Ordnung in Volumenmaterialien weitergeführt wurden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Investigation of the Nonlinear Optical Properties of Metamaterials by Second Harmonic Generation. Applied Physics B 105, 149 (2011)
M. Gentile, M. Hentschel, R. Taubert, H. Guo, H. Giessen, M. Fiebig
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Spectral and Spatial Distribution of Polarization at the LaAlO3/SrTiO3 Interface. Physical Review B 83, 155405 (2011)
A. Rubano, D. Paparo, A. Marino, D. Maccariello, U. Scotti di Uccio, F. Miletto Granozio, C. Richter, S. Paetel, J. Mannhart, L. Marrucci, M. Fiebig
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Giant Third-Order Magneto-Optical Rotation in Ferromagnetic EuO. Physical Review B 86, 195127 (2012)
M. Matsubara, A. Schmehl, J. Mannhart, D. G. Schlom, M. Fiebig
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Incipient Ferroelectricity in 2.3% Tensile-Strained CaMnO 3 Films. Physical Review B 85, 214120 (2012)
T. Günter, E. Bousquet, A. David, P. Boullay, P. Ghosez, W. Prellier, M. Fiebig
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Observation of Persistent Centrosymmetry in the Hexagonal Manganite Family. Physical Review B 85, 174422 (2012)
Y. Kumagai, A. A. Belik, M. Lilienblum, N. Leo, M. Fiebig, N. A. Spaldin
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Spatial Inhomogeneities at the LaAlO3/SrTiO3 Interface: Evidence from Second Harmonic Generation. Physical Review B 86, 235418 (2012)
T. Günter, A. Rubano, D. Paparo, M. Lilienblum, L. Marrucci, F. M. Granozio, U. Scotti di Uccio, R. Jany, C. Richter, J. Mannhart, M. Fiebig
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Electronic States at Polar/Non- Polar Interfaces Grown on SrTiO 3 Studied by Optical Second Harmonic Generation. Physical Review B 88, 245434 (2013)
A. Rubano, C. Aruta, U. Scotti di Uccio, F. Miletto Granozio, L. Marrucci, T. Günter, T. Fink, M. Fiebig, D. Paparo
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Influence of Atomic Termination on the LaAlO3/SrTiO3 Interfacial Polar Rearrangement. Physical Review B 88, 035405 (2013)
A. Rubano, T. Günter, T. Fink, D. Paparo, L. Marrucci, C. Cancellieri, S. Gariglio, J.-M. Triscone, M. Fiebig
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Stability of Spin-Driven Ferroelectricity in the Thin-Film Limit. Physical Review B 88, 054401(2013)
A. Glavic, J. Voigt, T. Brückel, E. Schierle, E. Weschke, C. Becher, M. Fiebig
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Functional ferroic heterostructures with tunable integral symmetry. Nature Communications 5, 4295 (2014)
C. Becher, M. Trassin, M. Lilienblum, C. T. Nelson, S. J. Suresha, D. Yi, P. Yu, R. Ramesh, M. Fiebig, D. Meier
