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Hyperbranched polymers as chromatographic selectors

Subject Area Preparatory and Physical Chemistry of Polymers
Term from 2010 to 2014
Project identifier Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 184205648
 
Final Report Year 2014

Final Report Abstract

Zusammenfassend konnte im Zuge dieser Arbeit ein selektives Interaktionsverhalten der hergestellten PEI/Oligosaccharid-Kern-Schale-Architekturen mit unterschiedlichsten Analytmolekülen nachgewiesen werden. Die Voruntersuchungen zum generellen Verständnis der auftretenden Interaktionen der Kern-Schale-Architekturen mit biologisch relevanten Beispielanalyten gaben zunächst Einsicht in den Einfluss verschiedener Parameter. Der Einfluss der Polymerkerngröße, der Oligosaccharidschalendichte und des Oligosaccharids sowie der Ladungszustände wurde evaluiert. Es konnte festgestellt werden, dass für stabile Interaktionen die Möglichkeiten zur Ausbildung von elektrostatischen Interaktionen und Wasserstoffbrückenbindungen essentiell sind. Unterschiedliche Interaktionen der untersuchten Kern-Schale-Architekturen mit bioaktiven Molekülen konnten beobachtet werden. Diverse Faktoren, wie pH-Wert, Ladungen, Temperatur etc., beeinflussen diese Interaktionen. Einige dieser Faktoren konnten untersucht werden. Ein erster Einsatz dieser Kern-Schale-Architekturen in verschiedenen analytischen Methoden konnte nicht in jedem Fall zu einer Optimierung beitragen. Bei der Modifizierung von TLC-Platten durch Aufsprühen der Kern-Schale-Architekturen konnten nur minimale Effekte beobachtet werden. Die Art und Weise der Generierung neuartiger stationärer Phasen durch Aufsprühen einer Polymerlösung scheint keine stabile Modifizierung zu gewährleisten. Eine Modifizierung der stationären Phase mit einer kovalenten Anbindung der Kern-Schale-Architekture könnte eine weitere Optimierung erlauben und sollte in weiterführenden Experimenten getestet werden. Ebenso erzielte eine Nutzung von Kern-Schale-Architekturen als Additive in der mobilen Phase in der HPLC keine weitere Optimierung. Eine kovalente Modifizierung der Trennsäulenoberfläche wäre ein sehr interessanter Punkt, der sowohl für die PEI-OS- wie auch die PEI-Spacer-Architekturen interessant erscheint. In Folge der kovalenten Anbindung der Kern-Schale-Architekturen könnten die unterschiedlichen Interaktionen, die mit den Voruntersuchungen beobachtete werden konnten, effizienter ausgenutzt werden. Bei der Nutzung der Kern-Schale-Architekturen in der Kapillarelektrophorese als nicht-kovalente Modifizierung der Kapillaroberfläche konnte mit wasserlöslichen Vitaminen keine Optimierung der Trennleistung erzielt werden. Bei der Nutzung einer derartigen Modifizierung zur Auftrennung von Adenosin-Derivaten konnte jedoch eine deutliche Verbesserung beobachtet werden. Ohne eine dynamische Modifizierung der Kapillaroberfläche mit PEI-OS-Architekturen ist eine Detektion der negativ geladenen Adenosin-Derivate nicht innerhalb einer Messzeit von 40 Minuten möglich. Mit der Modifizierung durch PEI-OS-Architekturen ist eine Detektion innerhalb weniger Minuten möglich. Weiterhin kann ein deutlicher Einfluss der Schalendichte bzw. des Protonierungszustandes der PEI-OS-Architekturen nachgewiesen werden. Bei der Nutzung von PEI-OS modifizierten Partikeln als Adsorbermaterial in der Festphasenextraktion konnte ein positiver Effekt auf die Wiederfindungsraten einiger Analyten gefunden werden. Bei der Untersuchung mit diversen umweltrelevanten Analyten konnte für einige eine deutliche Verbesserung durch die Nutzung von PEI-OS-modifizierten Partikeln als Adsorberphase festgestellt werden. Bei Analyten mit einem größeren sterischen Anspruch und erhöhten lipophilen Anteil wurde bei der Nutzung von modifizierten Partikeln eine Verschlechterung gegenüber den hoch effektiven, kommerziellen Adsorberphasen gefunden. Analyten, die in der Lage sind Wasserstoffbrückenbindungen und/oder elektrostatische Interaktionen auszubilden, interagieren mit den modifizierten Partikeln jedoch sehr gut und erhöhen die Wiederfindungsraten. Zusammenfassend können somit unterschiedliche Interaktionen mit diversen biologisch- und umweltrelevanten Analyten festgestellt werden. Durch die Ausnutzung optimaler Versuchsbedingungen könnten die untersuchten Kern-Schale- Architekturen großes Potential als chromatographische Selektoren aufweisen. Aufgrund der besseren Ergebnisse bei Nutzung der Kern-Schale-Architekturen als stationäre Phasen (beispielsweise in der CE und Festphasenextraktion), wäre eine Nutzung als solche in der Diagnostik sehr interessant. Erste vielversprechende Untersuchungen mit vergleichbaren PEI-OS-Architekturen als Modifizierung in der CE konnten bei der Detektion und Aufkonzentrierung von Humanalbumin in verdünnten, humanen Proben in Zusammenarbeit mit unseren Kooperationspartnern Frau. Prof. Kartsova aus St. Petersburg erzielt werden.

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