Theoretische Schwingungsspektroskopie wässriger Lösungen

• Antragsteller: Professor Dr. Dominik Marx
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 193464650

• Erstellungsjahr: 2025

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Die Schwingungsspektroskopie ist ein maechtiger Zugang zur Untersuchung der Struktur und Dynamik wässriger Lösungen. Hochfrequente intra-molekulare Moden werden seit Jahrzehnten als wirkungsvolle Sondenmoden im mittleren Infrarot Frequenzbereich verwendet. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass vielfältige und komplementaere Informationen im Bereich niederfrequenter inter-molekularer Bewegung im Ferninfrarotregime erhalten werden können. Die letztgenannten Moden koppeln direkt in das Wasserstoffbrückennetzwerk ein und sind daher Indikatoren für die komplexe Netzwerkdynamik in wässrigen Umgebungen. Wir haben Methoden um Ferninfrarotspektren zu berechnen und zu analysieren erweitert um die strukturelle Dynamik von wässrigen Lösungen inklusive bulk, nanoconfined und überkritischem Wasser sowie endlicher Cluster zu untersuchen, wie diese in Ferninfrarotspektren detektiert wird.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Terahertz Spectra of Microsolvated Ions: Do They Reveal Bulk Solvation Properties?. The Journal of Physical Chemistry Letters, 10(3), 393-398.
  Gupta, Prashant Kumar; Schienbein, Philipp; Daru, Janos & Marx, Dominik
  
• Probing Local Electrostatics of Glycine in Aqueous Solution by THz Spectroscopy. Angewandte Chemie International Edition, 60(7), 3768-3772.
  Sebastiani, Federico; Ma, Chun Yu; Funke, Sarah; Bäumer, Alexander; Decka, Dominique; Hoberg, Claudius; Esser, Alexander; Forbert, Harald; Schwaab, Gerhard; Marx, Dominik & Havenith, Martina
  
• Supercritical Water is not Hydrogen Bonded. Angewandte Chemie International Edition, 59(42), 18578-18585.
  Schienbein, Philipp & Marx, Dominik
  
• Dielectric relaxation of water: assessing the impact of localized modes, translational diffusion, and collective dynamics. Physical Chemistry Chemical Physics, 23(37), 20875-20882.
  Hölzl, Christoph; Forbert, Harald & Marx, Dominik
  
• Nanoconfinement effects on water in narrow graphene-based slit pores as revealed by THz spectroscopy. Physical Chemistry Chemical Physics, 24(40), 24734-24747.
  Ruiz-Barragan, Sergi; Sebastiani, Federico; Schienbein, Philipp; Abraham, Jijo; Schwaab, Gerhard; Nair, Rahul R.; Havenith, Martina & Marx, Dominik
  
• Deciphering the Properties of Nanoconfined Aqueous Solutions by Vibrational Sum Frequency Generation Spectroscopy. The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(5), 1208-1213.
  Das, Banshi; Ruiz-Barragan, Sergi & Marx, Dominik
  
• Ion Effects on Terahertz Spectra of Microsolvated Clusters. The Journal of Physical Chemistry Letters, 15(50), 12387-12392.
  Jindal, Aman; Schienbein, Philipp; Gupta, Prashant Kumar & Marx, Dominik
  
• Nuclear Quantum Effects Have a Significant Impact on UV/Vis Absorption Spectra of Chromophores in Water. Angewandte Chemie International Edition, 64(3).
  Tsuru, Shota; Sharma, Bikramjit; Hättig, Christof & Marx, Dominik
  
• Solvation Properties of Neutral Gold Species in Supercritical Water Studied By THz Spectroscopy. Angewandte Chemie International Edition, 63(28).
  Noetzel, Jan; Schienbein, Philipp; Forbert, Harald & Marx, Dominik
  
• Random encounters dominate water-water interactions at supercritical conditions. Science Advances, 11(11).
  Mauelshagen, Katja; Schienbein, Philipp; Kolling, Inga; Schwaab, Gerhard; Marx, Dominik & Havenith, Martina