Innovative rechnergestützte Analysemethoden von Streudaten zur Charakterisierung struktureller Umwandlungen in komplexen, kolloidalen Systemen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel dieses Gemeinschaftsprojektes war die Entwicklung von rechnergestützten Methoden zur Analyse komplexerer Kleinwinkelstreudaten (SAS; Röntgen- und Neutronenkleinwinkelstreuung, SAXS, SANS) von kolloidalen Systemen. Dazu wurde zunächst ein Programm (SASET) entwickelt, das es erlaubt, umfangreiche 1- oder 2-dimensionale Datensätze effizient auszuwerten. Dabei können viele unterschiedliche Informationen in den Auswerteprozess einfließen. Speziell für anisotrope Streudaten sind hier neue Auswerteansätze sehr effektiv umsetzbar. Die andere Stärke liegt im Bereich der Analyse umfangreicher Zeitserien, bei denen systematische Veränderungen vorliegen. Mit Hilfe von SASET konnte entsprechend die kontrollierte Herstellung von monodispersen Vesikeln oder auch das Verhalten von Wurmmizellen beim Fließen und der Ausbildung von Scherbändern detailliert analysiert werden. Auf dieser Basis wurde dann die Analyse komplex strukturierter kolloidaler Systeme angegangen. Damit konnte die Struktur von Komplexen aus Tensid und Polyelektrolyt als Funktion des Mischungsverhältnisses im Detail aufgeklärt werden. Hier waren insbesondere die Möglichkeiten von SASET zur Überprüfung der Relevanz und Kopplung von Parametern bei komplexen Modellen sehr wichtig. Ein anderes relevantes Problem war die Modellierung von mit Nanopartikeln dekorierten Vesikeln, dass mit Hilfe eines entsprechenden Monte Carlo Modells erfolgreich beschrieben werden konnte und auch deutliche Unterschiede gegenüber vereinfachten Modellen aufweist. In einem anderen Teil des Projektes wurde das Verhalten von weicher Materie im Kapillarfluss betrachtet. Dazu wurde eine entsprechende Apparatur aufgebaut, bei der die Fließgeschwindigkeit sich über 4 Größenordnungen variieren lässt, und SANS Experimente an verschiedenen kolloidalen Systemen durchgeführt. Diese erlaubten es, Orientierungsprozesse sowie auch scherinduzierte strukturelle Änderungen zu verfolgen und insbesondere mit SASET in einfacher Weise zu quantifizieren. Schließlich wurde auch noch der modellunabhängige Ansatz der Indirekten Fourier Transformation (IFT) verbessert, indem die Kreuzvalidierung zur Objektivierung der Lösung verwendet wurde. Zusätzlich wurden auch moderne Methoden des Maschinellen Lernens (RVM, SVR, LASSO) integriert, um eine möglichst robuste Lösung zu erhalten. Die Anwendung dieser Methoden lieferte dann deutlich bessere Ergebnisse als bisher verwendete IFT Methoden. Insgesamt lieferte dieses Projekt somit in einer Reihe von Zielrichtungen maßgebliche Fortschritte bei der Analyse von SAS Daten. Dies war nur aufgrund seiner interdisziplinären Konzeption möglich, in der Fragestellungen der Kolloidchemie mit SAS Methoden adressiert und mit Hilfe von Methoden der modernen Signalverarbeitung analysiert wurden. Diese Fortschritte betreffen insbesondere den Bereich der systematischen Analyse umfangreicher Messreihen, anisotroper Streumuster und komplex aufgebauter kolloidaler Systemer. Hier sind solche rechnergestützten Ansätze von hoher Wichtigkeit um die Untersuchung zunehmend komplexer strukturierter kolloidaler Systeme erfolgreich voranzubringen, was essentiell ist, um moderne funktionale Materialien zu entwickeln.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Model Selection in Indirect Fourier Transform Methods Applied to Scattering Data, 25th European Colloid and Interface Society (ECIS) Conference, Berlin, 4.-9.09.2011
Michael Muthig, Michael Gradzielski, Reinhold Orglmeister
- Applying SANS/SAXS to the Study of Soft-Matter – Going to More Complexity. Smallangle Scattering (SAS) Conference, Sydney, Australien, 18.-23. 11. 2012
M. Muthig, K. Bressel, S. Prévost, P. Heunenann, I. Hoffmann, I. Grillo, B. Farago, J. Gummel, T. Narayanan, R. Orglmeister M. Gradzielski
- Dynamics and kinetics of self-assembled systems – Going to more complexity, ESS Meeting, Berlin, 19. 4. 2012
M. Muthig, K. Bressel, I. Grillo, T. Narayanan, R. Orglmeister, M. Gradzielski
- Multibridging Polymers and Microemulsions. European Colloid and Interface Society (ECIS) Conference, 6.-10.09.2012, Prag, Tschechien
P. Malo de Molina, C. Herfurth, A. Laschewsky, M. Gradzielski
- Shaping Vesicles by the Presence of Amphiphilic Copolymer, ESRF Highlights 2012 67-68 (2013)
K. Bressel, M. Muthig, S. Prévost, J. Gummel, T. Narayanan, M. Gradzielski
- Shaping Vesicles – Controlling Structure and Stability by Admixture of Amphiphilic Copolymer, ACS Nano 6, 5858-5865 (2012)
K. Bressel, M. Muthig, S. Prévost, J. Gummel, T. Narayanan, M. Gradzielski
- Using Copolymers to Control the Formation and Stability of Vesicles – A Stoppedflow SANS/SAXS Study, World Polymer Congress, Blacksburg VA, USA, 24.-29. 6. 2012
K. Bressel, M. Muthig, S. Prévost, P. Heunenann, I. Grillo, J. Gummel, T. Narayanan, M. Gradzielski
- SASET – A Program for Series Analysis of Small-Angle Scattering Data, J. Appl. Cryst. 46, 1187-1195 (2013)
M. Muthig, S. Prévost, R. Orglmeister, M. Gradzielski
(Siehe online unter https://doi.org/10.1107/S0021889813016658) - Time-resolved SAXS to Elucidate Structural Changes in Amphiphilic Systems as a Basis for Controlling Self-Assembly. ESRF User Meeting (Plenary Talk) Grenoble, France, 4-6. 02. 2014
M. Muthig, K. Bressel, J. Gummel, T. Narayanan, M. Gradzielski
- Self-assembled Systems in Evolution - Following the Structural Changes by Scattering Experiments. SoftComp Annual meeting 2015, Ancona, Italy, 10. 06. 2015
M. Muthig, K. Bressel, S. Prévost, M. Gradzielski
- Small Angle X-ray and Neutron Scattering (SAXS, SANS) Applied to the Investigation of Self-Assembled Systems. 13th Pharamaceutical Powder X-ray Diffraction Symposium, Bad Herrenalb, 21. 05. 2015
M. Muthig, S. Prevost, M. Gradzielski
- Indirect Fourier Transform in the Context of Statistical Inference, Acta Cryst. A 72, 557-569 (2016)
M. Muthig, S. Prévost, R. Orglmeister, M. Gradzielski
(Siehe online unter https://doi.org/10.1107/S2053273316009657)
