In situ TEM-Untersuchungen von elektrochemischen Prozessen beim remanenten Widerstandsschalten in Perowskit-Metall-Heterostrukturen

• Antragsteller: Professor Dr. Christian Jooss
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 198497167

• Erstellungsjahr: 2016

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Um das Phänomen des remanenten Widerstandsschalten besser zu verstehen, wurden in diesem Projekt Metall-PCMO-Metall Heterostrukturen aus verschiedenen Perspektiven untersucht. In den elektrischen Messungen zeigt sich, dass weitgehend unabhängig von den Herstellungsparametern, zwei Schaltmodi auftreten: Bei niedrigen Spannungen bzw. kurzer Pulsdauer sogenanntes positives Schalten und ab höheren Spannungen bzw. längere Pulsdauer ab einem kritischen Wert sogenanntes negatives Schalten mit entgegengesetzter Polarität. Zudem kann der elektrische Widerstand in einen Grenzflächenanteil und einen Volumenanteil separiert werden, die beide von polaronischem Transport charakterisiert werden. Mittels einer Mikro-Dreipunktmessungen, sowie vergleichenden TEM Analysen können die aktiven Regionen der Schaltregime an die Grenzfläche zur Unterelektrode (PS) und Oberelektrode (NS) lokalisiert werden. Aus der Gesamtheit dieser Ergebnisse folgern wir ein Modell der Vergrößerung und Verringerung einer effektiven Kontaktfläche, die sich aufgrund von Elektromigration von Sauerstoffleerstellen ändert. Im Zuge der Überprüfung dieses Modells mit in situ TEM Methoden wurde ein elektrischer Aufbau entwickelt, der mittels zwei fester Kontakte reproduzierbare elektrische Messungen mit niedrigem Kontaktwiderstand sicherstellt. Detaillierte in situ TEM Schaltexperimente konnten zwar keine größeren sauerstoffverarmten Bereiche im PCMO identifizieren, sie konnten jedoch sowohl eine inhomogene Sauerstoffverteilung, Änderungen in Konzentrationsgradienten, sowie eine hohe Dynamik in der Sauerstoffleerstellenverteilung belegen, was ein solches Modell prinzipiell unterstützt. Ein Leerstellen-induzierter Metall-Isolatorübergang in grenzflächennahen Bereichen wird als wahrscheinlicher Mechanismus identifiziert, mit dem kleine Änderungen in der lokalen Sauerstoffkonzentration zu sehr großen Änderungen im elektrischen Widerstand führen können.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Interplay of cross-plane polaronic transport and resistive switching in Pt-Pr0.67Ca0.33MnO3-Pt heterostructures. New Journal of Physics 15 (2013) 103008
  M. Scherff, J. Hoffmann, B.-U. Meyer, T. Danz and Ch. Jooss
  
• In situ TEM analysis of resistive switching in manganite based thin-film heterostructures. Nanoscale 6 (2014), 9852-9862
  J. Norpoth, S. Mildner, M. Scherff, J. Hoffmann, Ch. Jooss
  
• Elektrischer Transport und remanentes Widerstandsschalten in Pt-Pr0.7Ca0.3MnO3-Pt Sandwichstrukturen Doktorarbeit, Univ. Göttingen, Juli 2015
  M. Scherff
  
• Pulse length and amplitude dependent resistive switching mechanisms in Pt-Pr0.67Ca0.33MnO3-Pt sandwich structures. New Journal of Physics 17 (2015) 033011
  M. Scherff, B.-U. Meyer, J. Hoffmann, Ch. Jooss, M. Feuchter, M. Kamlah
  
• Strain driven phase decomposition in ion-beam sputtered Pr1-xCaxMnO3 films. Journal of Nanomaterials 2015 (2015) 935167
  B. Ifland, J. Hoffmann, T. Kramer, M. Scherff, S. Mildner, Ch. Jooss
  
• Developing an in situ environmental TEM set up for investigations of resistive switching mechanisms in Pt-Pr1-xCaxMnO3-δ-Pt sandwich structures. Ultramicroscopy, Volume 184, Part A, January 2018, Pages 61-70
  T. Kramer, D. Mierwaldt, M. Scherff, M. Kanbach, Ch. Jooss