Graphen-artige Siliziumschichten auf Ag(111): Strukturbildung und Template für Phthalocyanin-Adsorption
Final Report Abstract
Im Rahmen dieses Projektes konnten wir 2012 die erste erfolgreiche Synthese von epitaktischem Silicen auf Ag(111) nachweisen, zeitnah zu den Arbeiten von Lin et al. und Feng et al.. Silicen ist damit, nach Graphen, das zweite experimentell beobachtete elementare 2D Material, im Gegensatz zu Graphen aber das erste rein synthetisch erzeugte. Diese Ergebnisse haben sicherlich auch dazu beigetragen die Suche nach weiteren solcher elementaren 2D Materialien zu intensivieren - eine Suche, die inzwischen erfolgreich war, etwa im Fall der Synthese von Germanen und Stanen. Darüber hinaus ist es 2015 Tao et al. gelungen den ersten Transistor auf der Basis des Silicen/Ag(111) Systems zu demonstrieren. Aus unseren Arbeiten ergibt sich ein relativ komplexes Bild der Strukturbildung von Si auf Ag(111). So kommt es in Abhängigkeit von den Wachstumsbedingungen zur Ausbildung verschiedener 2D Si-Phasen, die sich in Bezug auf ihre Symmetrie und ihr Erscheinungsbild in STM Messungen deutlich unterscheiden. Neben der genannten epitaktischen Silicenschicht mit einer (4×4) Symmetrie, findet man auch solche 2D Si-Phasen, die eine (√13×√13)R(±13.9°) und eine „(2√3×2√3)R30°“-artige Symmetrie zeigen, wobei Letztere im Gegensatz zu (4×4) Silicen nur noch lokal gut geordnete Silicen-artige Bereiche zeigt. Eine wichtige Methode zur Charakterisierung dieser Phasen war die in situ Ramanspektroskopie. Hierdurch war es nicht nur möglich, das Wachstum zu optimieren, sondern auch den phononischen Fingerprint von epitaktischem Silicen zu bestimmen, wodurch es möglich sein wird Silicen zukünftig in unterschiedlichen Umgebungen zu identifizieren, wie in Mehrschichtsystemen oder unter einer Cap-Schicht. Durch Kombination von STM, nc-AFM und DFT Rechnungen konnten wir zeigen, dass sich die 2D Si-Strukturen durch Wechselwirkung des Ag-Substrates und des wabenförmigen Silicen-Gitters einstellen. Insgesamt zeigen die Ergebnisse also eine signifikante Wechselwirkung zwischen den 2D Si-Schichten und dem Ag(111) Substrat, was auch Einflüsse auf die elektronischen Eigenschaften hat. So zeigt die elektronische Bandstruktur des (4×4) Silicens zwar einen linearen Verlauf, der aber auf Silicen-induzierte Hybridzustände an der Silicen/Ag Grenzfläche zurückzuführen ist (Cahangirov et al.). Zukünftige Untersuchungen sollten sich deshalb darauf konzentrieren, alternative Substrate für die Synthese von Silicen zu identifizieren, die nur eine geringe Wechselwirkung mit der Silicenschicht zeigen und so die Dirac‘schen Eigenschaften erhalten bleiben. Eine andere Möglichkeit, den Substrateinfluss zu reduzieren, besteht darin, Mehrschichtsysteme herzustellen. Diese konnten wir ebenfalls synthetisieren und deutliche Veränderungen der strukturellen und elektronischen Eigenschaften im Vergleich zu einatomaren Silicenschichten nachweisen. So zeigen diese Schichten eine (√3×√3)R(30°) Symmetrie und eine flacher verlaufende lineare Dispersion in der Nähe der Dirac-Punkte, und eine metallische Leitfähigkeit. Die atomare Struktur und ein detailliertes Verständnis dieser Mehrschichtsysteme ist Gegenstand aktueller Forschung. Mit dem erzielten Verständnis der Einschicht- und Mehrschicht Silicen-Systeme haben wir angefangen die Adsorption von anorganischen und organischen Molekülen zu untersuchen. So zeigen die bisherigen Ergebnisse, dass die Sauerstoffadsorption zu einer irreversiblen Zerstörung der Silicenschicht führt während Wasserstoff reversibel adsorbiert. Für die Adsorption komplexerer Metall-Phthalocyanine Moleküle liegen erste Ergebnisse vor. Dies ist aber auch noch Gegenstand unserer aktuellen Arbeiten. Unsere Ergebnisse haben auch in verschiedenen Publikumsmedien Beachtung gefunden, wie z.B. in: nano werk (online) vom 23.03.2012: "Compelling evidence for silicene - the silicon analogue to graphene"; Royal Society of Chemistry (UK) (online) vom 18.04.2012: "Silicene grown for (probably) the first time"; IEEE Spectrum (USA)(print) aus 07.2012: "The Quest for 2-D Silicon"; Spektrum.de (online) vom 12.04.2012: "Silicen - mehr als Graphen?"; Spektrum der Wissenschaft (DE) (print) aus 07.2012: "Vom Graphen zum Silicen" ; Deutschlandfunk (Radio) vom 09.05.2012: "Nachweis von Silicen erfolgreich"; Deutschlandfunk (Radio) vom 11.09.2014: "Silicen: Tücken bei der Produktion"; Kurier.at (AU) (online) vom 13.02.2015: "Schicht für Schicht zum schnelleren Mikrochip".
Publications
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Phys. Rev. Lett. 108, 155501 (2012), Silicene: Compelling experimental evidence for graphene-like two-dimensional silicon. - Nature Research Highlight, Nature 485, 9 (2012)
P. Vogt, P. De Padova, C. Quaresima, J. Avila, E. Frantzeskakis, M. Asensio, A. Resta, B. Ealet, G. Le Lay
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Appl. Phys. Lett. 102, 163106 (2013), Evidence of Dirac Fermions in Multilayer Silicene
P. De Padova, P. Vogt, A. Resta, J. Avila, I. Razado-Colambo, C. Quaresima, C. Ottaviani, B. Olivieri, T. Bruhn, T. Hirahara, T. Shirai, S. Hasegawa, M. C. Asensio, G. Le Lay
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Sci. Rep. 3, 2399 (2013), Atomic Structures of Silicene Layers Grown on Ag(111): Scanning Tunneling Microscopy and Noncontact Atomic Force Microscopy Observations
A. Resta, T. Leoni, C. Barth, A. Ranguis, C. Becker, T. Bruhn, P. Vogt, G. Le Lay
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Adv. Funct. Mater. 24, 5253- 5259 (2014), The Metallic Nature of Epitaxial Silicene Monolayers on Ag (111)
Neil W. Johnson, Patrick Vogt, Andrea Resta, Paola De Padova, Israel Perez, David Muir, Ernst Z. Kurmaev, Guy Le Lay, Alexander Moewes
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Appl. Phys. Lett. 104, 021602 (2014), Synthesis and electrical conductivity of multilayer silicene
P. Vogt, P. Capiod, M. Berthe, A. Resta, P. De Padova, T. Bruhn, G. Le Lay, B. Grandidier
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New Journal of Physics 16, 075006 (2014), Various atomic structures of monolayer silicene fabricated on Ag (111)
Zhi-Long Liu, Mei-Xiao Wang, Jin-Peng Xu, Jian-Feng Ge, Guy Le Lay, Patrick Vogt, Dong Qian, Chun-Lei Gao, Canhua Liu, Jin-Feng Jia
