Ab initio optimale Kontrolle offener Quantensysteme mit Anwendung in der Oberflächenphotochemie

• Antragsteller: Professor Dr. Thorsten Klüner
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 203753667

Die Kontrolle dissipativer Prozesse von Quantensystemen ist eine große Herausforderung für weite Bereiche der Chemie und Physik angefangen von der Atmosphärenchemie über die Photokatalyse bis hin zur Solarenergiekonversion. Optimale Kontrolle (OCT) besitzt dabei als allgemein anwendbare Strategie das Potential, dieser Herausforderung erfolgreich zu begegnen. Spezifisches Ziel des Projekts ist die Kontrolle der laserinduzierten Desorption kleiner Moleküle von Oberflächen als ein fundamentaler photochemischer Elementarprozess. Die Kontrolle einer oberflächenphotochemischen Reaktion durch ultrakurze Laserpulse ist dabei eine viel größere Herausforderung als analoge Studien in der Gasphase, da die Oberfläche als Reservoir für dissipative Effekte wie Energierelaxation und Dephasierung verantwortlich ist. Daher ist für eine verlässliche Kontrollstrategie die exakte Beschreibung dieser quantendissipativen Effekte unerlässlich, zumal Anregung, Kontrolle, Kerndynamik im elektronisch angeregten Zustand und die elektronische Relaxation auf derselben Zeitskala stattfinden. Der Ansatz eines Surrogate Hamiltonians, entwickelt von Kosloff et al. eignet sich in idealer Weise für die Beschreibung solcher dynamischer Prozesse. Erstmalig soll in diesem Projekt die Photodesorption zweiatomiger Moleküle vom photokatalytisch aktiven Substrat Titandioxid auf ab initio-Niveau theoretisch untersucht und mit ultrakurzen Laserpulsen kontrolliert werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen