Ultrakurzeitdynamik von Ordnungsprozessen in stark korrelierten Festkörpern untersucht mit zeit- und winkelaufgelöster XUV-Photoelektronenspektroskopie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Rahmen des Projektes wurden wesentliche Verbesserungen an einer Experimentieranlage für zeit- und winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie durchgeführt. Insbesondere wurden durch Umbaumaßnahmen die Repetitionsrate des Laserverstärkersystems von 3 kHz auf 10 kHz erhöht und eine Weißlichtquelle zur Erzeugung von sub-10 fs Laserpulsen in das System integriert. Die Spezifikation des experimentellen Aufbaus konnte erheblich verbessert werden. Der zugängliche Photonenenergiebereich für die im Experiment verwendeten Abfragepulse konnte auf > 60 eV erhöht werden, die in diesem Bereich erzielbaren Photonenflüsse sind in der derzeitigen Konfiguration des Experimentes allerdings für systematische Studien nicht ausreichend. Im Mittelpunkt des wissenschaftlichen Projektteiles stand die Ultrakurzzeitdynamik in niederdimensionalen Festkörpersystemen, namentlich den Ladungsdichtewellen-Systemen 1T-TiSe2, 1T-TaS2, Rb0.3MoO3, dem Eisenpniktid BaFe2As2, sowie den beiden Schichtsystemen HOPG und 2H-MoS2. Für 1T-TiSe2 konnte die Existenz einer exzitonischen Komponente bei der Ausbildung der Ladungsdichtewelle in diesem System bestätigt werden, für Rb-interkaliertes 1T-TaS2 wurde eine Peierls-artige Ladungsdichtewelle nachgewiesen. Am Beispiel von Rb0.3MoO3 wurde gezeigt, dass inkohärente Gitterbeiträge einen photoinduzierten Schmelzprozess der Ladungsordnung erheblich beschleunigen können. In unseren Untersuchungen an BaFe2As2 konnten wir direkt beobachten, wie die Unterdrückung von elektronischer Diffusion die elektronischen Eigenschaften im optisch angeregten Probenbereich auf ultrakurzen Zeitskalen modifiziert. In den Arbeiten an HOPG und 2H-MoS2 fokussierten wir auf die Relaxations- und Thermalisierungdynamik des elektronischen Systems nach optischer Anregung. In beiden Fällen konnten wir nachweisen, dass das Vorhandensein von Defekten erheblichen Einfluss auf die charakteristischen Zeitskalen für diese Prozesse haben kann.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- “Time-domain classification of charge-density-wave insulators“. Nat. Commun. 3 (2012) 1069
S. Hellmann, T. Rohwer, M. Kalläne, K. Hanff, C. Sohrt, A. Stange, A. Carr, M. M. Murnane, H. C. Kapteyn, L. Kipp, M. Bauer, K. Rossnagel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/ncomms2078) - “Tracking the relaxation pathway of photo-excited electrons in 1T-TiSe2“. European Physical Journal Special Topics 222 (2013) 997
G. Rohde, T. Rohwer, C Sohrt, A. Stange, S. Hellmann, L. Yang, K. Hanff, A. Carr, M.M. Murnane, H. Kapteyn, L. Kipp, K. Rossnagel, M. Bauer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1140/epjst/e2013-01901-5) - “Does the excitation wavelength affect the ultrafast quenching dynamics of the charge-density wave in 1T-TiSe2?“ J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 195 (2014) 244
G. Rohde, T. Rohwer, A. Stange, C. Sohrt, K. Hanff, L. X. Yang, L. Kipp, K. Rossnagel, M. Bauer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.elspec.2014.05.009) - “How fast can a Peierls-Mott insulator be melted?“ Faraday Discuss. 171 (2014) 243
C. Sohrt, A. Stange, M. Bauer, K. Rossnagel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c4fd00042k) - “Optimizing high-harmonic generation for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy using frequency-doubled Ti:Sapphire lasers“. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 195 (2014) 231
S. Eich, A. Stange, A. V. Carr, J. Urbancic, T. Popmintechev, M. Wiesenmayer, K. Jansen, A. Ruffing, S. Jakobs, T. Rohwer, S. Hellmann, C. Chen, P. Matyba, L. Kipp, K. Rossnagel, M. Bauer, M. M. Murnane, H. C. Kapteyn, S. Mathias, M. Aeschlimann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.elspec.2014.04.013) - “Ultrafast modulation of the chemical potential in BaFe2As2 by coherent phonons“. Phys. Rev. Lett. 112 (2014) 207001
L. X. Yang, G. Rohde, T. Rohwer, A. Stange, K. Hanff, C. Sohrt, L. Rettig, R. Cortes, F. Chen, D. L. Feng, T. Wolf, B. Kamble, I. Eremin, T. Popmintchev, M. M. Murnane, H. C. Kapteyn, L. Kipp, J. Fink, M. Bauer, U. Bovensiepen, K. Rossnagel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.112.207001) - “Hot Electron Cooling in Graphite: Supercollision versus Hot Phonon Decay“. Phys. Rev. B 92 (2015) 184303
A. Stange, C. Sohrt, L.X. Yang, G. Rohde, K. Janssen, P. Hein, L.-P. Oloff, K. Hanff, K. Rossnagel, M. Bauer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.92.184303) - “Pump laser-induced space-charge effects in HHG-driven time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy“. J. Appl. Phys. 119 (2016) 225106
L.-P. Oloff, K. Hanff, A. Stange, G. Rohde, F. Diekmann, M. Bauer, K. Rossnagel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4953643)
