Modellierung der reaktiven Prozesse bei der Abscheidung von siliziumhaltigen Oxidschichten mittels lokal wirksamer Atmosphärendruckplasmaquelle
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Projekt hatte die Analyse der Volumen- und Oberflächenprozesse, die bei der Anwendung eines nichtthermischen Atmosphärendruck-HF-Kapillarjetplasmas zur Erzeugung siliziumhaltiger Oxidschichten auf einem Substrat führen, zum Gegenstand. Es war Teil des DFG-AiF-Clusters "OGAPLAS - Optimierung der Gasausnutzung bei Atmosphärendruck-Plasmaprozessen". Ziel war das bessere Verständnis der plasmachemischen Reaktionspfade und ihre Wirkung auf die Zusammensetzung und Struktur der abgeschiedenen Schicht als Beitrag zur Optimierung des Einsatzes von Rohmaterial des Präkursors Hexamethyldisiloxan (HMDSO). Dabei sollte der Einfluss der Betriebsbedingungen auf die Schichtbildung analysiert werden. Die Analyse erfolgte mittels numerischer Modellierung und experimenteller Untersuchungen. Zur hydrodynamischen Beschreibung des Plasmajets wurde ein Gesamtmodell entwickelt, welches das Argonplasma unter dem Einfluss von Gasströmung und räumlich stark inhomogener Gastemperatur, die Präkursor-Reaktionen im Effluenten und den Transport von Präkursorfragmenten auf ein Substrat beschreibt. Die berechnete Gastemperatur erreicht im aktiven Plasma ein Maximum von etwa 1400 K, das infolge von Konvektion etwas unterhalb des in der Mitte zwischen den beiden Elektroden angeordneten Heizungsmaximums liegt. Wärmeleitung führt auch zur Erwärmung der inneren Kapillare und des Gases im Zentrum. Für die Temperatur des Zentrums des Effluenten wurden ca. 1100 K ermittelt. Ferner wurde gefunden, dass Argonmolekülionen die dominante Ionensorte im aktiven Plasma darstellen. Sie sind wesentlich verantwortlich für die im Effluenten stattfindenden Reaktionen mit dem Präkursor HMDSO und die Erzeugung von Präkursorfragmenten. Die berechneten Radialprofile der Teilchenströme von schichtbildenden Spezies auf das Substrat stimmen gut mit gemessenen Schichtprofilen überein. Die mit dem Gesamtmodell erhaltenen Ergebnisse basieren auf einer vereinfachten Reaktionskinetik von HMDSO. Ergänzend wurde im Rahmen einer globalen Stoß- Strahlungsmodellierung ein erweitertes reaktionskinetisches Modell für HMDSO aufgebaut, das die plasmachemischen Prozesse und deren Reaktionsprodukte im Effluenten des untersuchten Atmosphärendruckplasmajets in Argon unter Berücksichtigung einer großen Anzahl von Spezies und Reaktionen beschreibt. Das Modell liefert die mit dem Gasstrom einhergehende zeitliche Entwicklung der sekundären und tertiären Reaktionsprodukte und damit eine wichtige Voraussetzung für die umfassende Analyse der HMDSO-Kinetik bis hin zur Schichtbildung auf dem Substrat. Mit Hilfe experimenteller Untersuchungen wurde die räumlich inhomogene Gastemperatur im Effluenten ermittelt. Darüber hinaus konnten mittels Mikrosonden Schichten an verschiedenen Positionen des Effluenten abgeschieden und hinsichtlich ihrer Zusammensetzung, Struktur und Wachstumsrate dreidimensional-ortsabhängig analysiert werden. Hierbei konnten Korrelationen zwischen Spezieskonzentrationen in der Gasphase und der Schichtzusammensetzung nachgewiesen werden. Eine Parameterstudie zur Schichtabscheidung bei Variation der äußeren Kenngrößen verdeutlichte die determinierende Rolle der Verweildauer des Präkursors im Plasma und der Gastemperatur hinsichtlich der Eigenschaften der produzierten Schichten und bezüglich des für die Schichtabscheidung wirksamen Anteils des Ausgangsstoffes HMDSO. Diese Analysen erlaubten Rückschlüsse auf die plasmachemischen Reaktionspfade und unterstützten die Validierung der verwendeten Modelle.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Breakdown characteristics in pulsed-driven dielectric barrier discharges: inuence of the pre-breakdown phase due to volume memory effects, J. Phys. D: Appl. Phys. 47 (2014) 465206
H. Höft, M. Kettlitz, M. M. Becker, T. Hoder, D. Loffhagen, R. Brandenburg and K.- D. Weltmann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/0022-3727/47/46/465206) - Fluid modelling of CO2 dielectric barrier discharge for solar fuels, Europhysics Conference Abstract Booklet 22nd ESCAMPIG, Greifswald, Germany (2014)
S. Ponduri, M. M. Becker, D. Loffhagen, S. Welzel, M. C. M. van de Sanden and R. Engeln
- Influence of HMDSO admixtures on the discharge characteristics of a barrier discharge in argon for thin lm deposition, Proc. 32nd ICPIG, Iasi, Romania (2015) P4.17
M. M. Becker, J. Philipp, C.-P. Klages, F. Sigeneger and D. Loffhagen
- Stability and excitation dynamics of an argon micro-scaled atmospheric pressure plasma jet, Plasma Sources Sci. Technol. 24 (2015) 065018
M. Dünnbier, M. M. Becker, S. Iseni, R. Bansemer, D. Loffhagen, S. Reuter and K.-D. Weltmann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/0963-0252/24/6/065018) - Study of plasma and precursor kinetics in an rf plasma jet at atmospheric pressure, Proc. 32nd ICPIG, Iasi, Romania (2015) , P4.36
F. Sigeneger, M. M. Becker and D. Loffhagen
