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Entwicklung von Elektrolytkomponenten und Additiven insbesondere zur Filmbildung an der Kathode von wieder aufladbaren Lithium-Ionen-Batterien

Fachliche Zuordnung Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Förderung Förderung von 2012 bis 2017
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 215989957
 
Erstellungsjahr 2017

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Aufbauend auf früheren gemeinsamen von der DFG geförderten Projekten wurden neue fluorierte Elektrolytlösungsmittel und -additive synthetisiert und in einigen Fällen aufskaliert, die den hohen, von den derzeitigen Elektrolyten nicht ausreichend gewährleisteten Anforderungen zukünftiger Lithium-Hochleistungsbatterien insbesondere Sicherheitsaspekten genügen. Die ausgewählte, vielversprechende Substanzen als Elektrolytkomponenten wurden einem elektrochemischen Screening unterzogen inklusive der Analyse der Elektroden-Deckschichtenkomponenten. Zwei schon vorab intensiv untersuchte Elektrolytadditive wurden von der Firma BASF SE geprüft. Neue polyfluorierte zyklische Carbonate waren entweder aus fluorierten Diolen zugänglich, die durch Quecksilbersensibilisierte Dehydrodimerisierung gewonnen werden, ein effektives, einfach zu skalierendes Verfahren. Tris(fluoralkyl)phosphate erwiesen sich als potente Lösungsmittel, SEI-Bildner und insbesondere Flammschutzmittel, wobei eine neue, verbesserte Messanordnung entwickelt wurde, um genauere SET-(Self-Extiguishing Time) Werte zu ermitteln. Die besten Ergebnisse wurden für O=P(OCH2CF2CF3)3 in der entsprechenden Elektrolytformulierung erhalten. Bis(fluoralkyl)phosphoramidate zeigten sehr gute Eigenschaften als CEI (Cathode Electrolyte Interphase)-Additiv für Lithium-Nickel-Cobalt- Manganoxid LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NMC622)-basierte Lithium-Ionen-Zellen. Verbessert werden in einigen Fällen anodische Stabilität sowie Zyklisierungseigenschaften. In Lithiummetall-Zellen, die O=P[OCH(CF3)2]2N(CH2CH=CH2)2 als Elektrolyadditive enthalten, wurde während der galvanostatischen Zyklisierung eine höhere spezifische Kapazität beobachtet. Diese neuen Elektrolytadditive könnten in großem Umfang, auch industriell, in den genannten Batterietypen eingesetzt werden. Für das Leitsalz, Lithium 1-Methoxy-1,1,2,2-tetrafluorethansulfonat wurde eine zuverlässige Aufskalierungsmethode im 500 g Maßstab entwickelt und umfangreiche elektrochemische Untersuchungen durchgeführt wie auch für ein zyklisches Sulfonamid, nämlich 6,6-Difluor-2,4-dimethyl-1,2,4-thiadiazinan-3,5-dion 1,1-dioxid, was in 100 g Mengen produziert wurde. N-(Trimethylsilyl)diethylamin wurde als Benchmark-HF-Fänger für die Hochvoltanwendung in NCM-basierten Lithium-Ionen-Batterien studiert und neue wirksame N-(Trimethylsilyl)-Elektrolytadditive, wie 2-Trimethylsilyl-1,1,3,3-tetramethylguanidin und N-(Trimethylsilyl)tris(dimethylamino)phosphin-imin identifiziert. Neue Shutdown Additive wurden auf der Basis von NHC-PF5 durch unterschiedliche Lewis-Säure Komponenten, nämlich PF4CF3 und BF3, modifiziert. Dabei konnte das Shut-down Potential in NMC111 Elektroden-basierten Zellen merklich beeinflusst werden, bei NHC-BF3 mit 4.5 V vs. Li/Li+ und bei NHC-PF4CF3 mit 4.7 V vs. Li/Li+. Ein Mechanismus für die Zersetzung wurde durch eine umfassende Untersuchung und Analyse mittels vorsichtig ausgewählten elektrochemischen und analytischen Methoden sowie Theoretischen Berechnungen vorgeschlagen.

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