Entwicklung mikroskopischer Modelle zur Charakterisierung von Dissipationseffekten bei der Quantenkontrolle chemischer Reaktionen

• Antragsteller: Professor Dr. Jean Christophe Tremblay
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 219003971

Das Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung theoretischer Methoden zur Charakterisierung lasergesteuerter Photoreaktionen in dissipativen Quantensystemen. Hierzu gehören zum Beispiel reine elektronische Anregungen oder photoinduzierte Kerndynamik von Molekülen in komplexen Umgebungen. Für die Charakterisierung der Wechselwirkung eines Quantensystems mit seiner Umgebung werden typischerweise stark parametrisierte Modelle verwendet. Um eine möglichst parameterfreie Beschreibung offener elektronischer bzw. schwingender Systeme zu erzielen, werden in dieser Arbeit mikroskopische Modelle entwickelt. Hierfür werden fünf konkrete Anwendungsbereiche berücksichtigt: 1) der Einfluss nicht-adiabatischer und Coulomb-Kopplungen auf laserkontrollierte elektronische Anregungen in Halbleiter-Quantenpunkten als Modell für Quantenrechner; 2) photoinduzierte Ladungstrennungen in schwingenden metallischen Nanoclustern als neue mögliche Reaktionspfade in der Katalyse; 3) die Untersuchung von O2 und CO an Goldnanoclustern, um einen Einblick in den Einfluss nicht-adiabatischer Kopplungen auf das Verhältnis zwischen thermischen und photochemischen Produkten in der Photokatalyse zu gewinnen; 4) die laserkontrollierte Konformationsänderung von Adsorbaten an Graphen zur dynamischen Modifikation der Bandlücke und zum Entwurf neuer Prototypen für molekulare Schalter; 5) die lasergesteuerte Wasserstoffabstraktion von Molekülen in der Gasphase mit neuen Kontrollstrategien in reduzierten Dimensionen.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen