Strukturelle und multidimensionale Spektroskopie von Atomen und Molekülen auf ultrakurzen Zeitskalen mittels CEP-stabiler Lichtfelder und (Kontinuum-Kontinuum) Hoher-Harmonischer Erzeugung

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Pfeifer
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 220056481

Zur Beschreibung von Vorgängen in der Quantenwelt kleiner Atome und Moleküle werden sowohl deren räumliche Struktur- sowie Energielandschaften verwendet. Ein Traum in der Physik, Chemie und den modernen Biowissenschaften besteht darin Moleküle sowohl in ihrer räumlichen Form, wie auch in ihren energetischen Zuständen (z.B. elektronische Anregungen) direkt zu beobachten. Dies gilt in besonderer Weise für die Verfolgung dynamischer Prozesse, also der zeitlichen Veränderung von Struktur (Bewegung) und Energiezuständen (Übergänge), welche gemeinsam zur Beschreibung chemischer Reaktionen dienen. Da die leichten Elektronen und deren strukturelle und energetische Anordnung die Basis der chemischen Bindung darstellen, verlaufen viele diese Prozesse auf extrem kurzen Zeitskalen einiger weniger und selbst Bruchteilen von Femtosekunden.In diesem Antrag schlagen wir eine umfassende experimentelle Methodik vor, um sowohl strukturelle und energieaufgelöste Information gemeinsam zu erfassen: durch Nutzung des nichtlinear-optischen Prozesses der Hohen-Harmonischen Erzeugung (engl. HHG) von Laserlicht, auch unter Einbeziehung eines neuen Erzeugungsmechanismus.Unsere eigenen theoretischen Vorarbeiten haben gezeigt, dass der traditionelle HHG Prozess in einer neuen Weise genutzt werden kann um Information über die zeitliche Entwicklung der räumlichen Potentialstruktur eines atomaren oder molekularen Ions abzufragen, welches kurz zuvor durch einen ultrakurzen Laserpuls ionisiert wurde. Wir schlagen hier die experimentelle Realisation und Weiterentwicklung dieser neuen Methode vor, indem wir diese sogenannten Kontinuum-Kontinuum Harmonischen nachweisen.Auf der anderen Seite bietet die Kombination der (auch konventionellen) raum-zeitlich kontrollierten HHG mit der Technologie zur Stabilisierung der Träger-Einhüllenden Phase (engl. CEP) noch bislang unerkannte Möglichkeiten einer Form der multidimensionalen Spektroskopie von elektronischen Zuständen auf kürzesten Zeitskalen. In herkömmlichen optischen zwei-dimensionalen Spektrokopieverfahren können die Besetzung und, wichtiger noch, die Kohärenz elektronischer Quantenzustandsentwicklung zeitlich aufgelöst werden, was zur kürzlichen Entdeckung des quantenkohärenten Energietransfers bei der Photosynthese geführt hat. Hier zielen wir nun auf die Transformation dieser Techniken in den Bereich weniger und Bruchteilen von Femtosekunden um multi-elektronische Primärprozesse bei der Licht-Materie Wechselwirkung in Atomen und Molkülen direkt zu erfassen.Die Kombination dieser beiden neuartigen Ansätze zur Struktur- sowie Quantenzustandsanalyse mittels HHG, technisch realisiert durch eine Vier-Quadranten-Zeitverzögerungseinheit in Verbindung mit einem Breitband-Spektrometer für den weichen Röntgenbereich, bildet somit eine umfassende Technologieplatform zur Erfassung physikalischer Mechanismen der Elektronenbewegung in Atomen und Molekülen und zum Verständnis multielektronischer Prozessen in starken Laserfeldern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen