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Projekt
High-throughput characterization of multinary transition metal oxide and oxynitride libraries. New materials for solar water splitting with improved properties
Antragsteller
Professor Dr. Sebastian Fiechter; Professor Dr.-Ing. Alfred Ludwig; Professor Dr. Wolfgang Schuhmann
Fachliche Zuordnung
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Analytische Chemie
Analytische Chemie
Förderung
Förderung von 2012 bis 2020
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 220693802
Mithilfe eines kombinatorischen Ansatzes wird die Entdeckung und Charakterisierung neuartiger multinärer Oxid- und Oxynitridelektroden für die solare Wasserspaltung vorangetrieben. Die Herstellung definierter Dünnschicht-Materialbibliotheken wird mit automatisierten Charakterisierungsverfahren kombiniert, die quantitative Aussagen bei hohem Durchsatz liefern. Die Suche nach neuen, effizienteren Materialien für die solare Wasserspaltung wird erheblich verkürzt bzw. erst ermöglicht. Durch reaktive kombinatorische Sputterverfahren werden Materialbibliotheken in zwei vielversprechenden Basissystemen abgeschieden: Fe-W-Ti-O und Fe-Al-Cr-O. Diese werden durch Dotierung (B, N) und Substitution (Ta, V, Zr) erweitert. Die Materialbibliotheken werden mittels Hochdurchsatzcharakterisierungsverfahren wie Röntgenbeugung, analytischer Elektronenmikroskopie und Leitfähigkeitsmessung untersucht. Ihre photoelektrokatalytischen Eigenschaften werden mittels einer automatischen optischen Rastertropfenzelle (OSDC) durch potentiodynamische Photo- und Dunkelstrommessungen, Photostromspektroskopie, Messung der Leerlaufspannung im Dunkeln und unter Beleuchtung charakterisiert. In Abhängigkeit der Materialzusammensetzung werden Informationen zum Photopotential, dem Photostrom in Abhängigkeit des Biaspotentials, der Art des Halbleiters, der Bandlücke, dem Ausmaß von Ladungsträgerrekombination, Photostromspektren und IPCE-Werte erhalten. Stabile Materialzusammensetzungen mit vielversprechenden photoelektrokatalytischen Eigenschaften und geeigneter Bandlücke werden in einem fokussierten Zusammensetzungsraum synthetisiert und mittels der OSDC untersucht, um die geeignetsten Zusammensetzungen zu identifizieren. Die Materialbibliotheken werden mit Co-Katalysatoren für die Sauerstoff- und Wasserstoffevolution modifiziert, wobei edelmetallfreie Katalysatoren im Fokus sind, und erneut mit der OSDC untersucht, um die Grenzfläche zwischen Halbleiter und Katalysator zu optimieren und eine erhebliche Verringerung des Potentials zu erreichen. Die vielversprechendsten Oxid/Oxynitridmaterialien werden durch Sol-Gel-Abscheidung und Spraypyrolyse als nanostrukturierte und poröse Schichten präpariert, um die photoelektrochemischen Eigenschaften der durch Hochdurchsatzcharakterisierung erhaltenen Zusammensetzungen für skalierbare Syntheseverfahren zu verifizieren. Die Lebensdauer lichtangeregter Elektron-Loch-Paare wird mittels sub-ps zeitaufgelöser THz-Photoleitfähigkeit und Mikrowellenreflektion bestimmt. Der effiziente Ladungsträgertransport wird durch Nanostrukturierung der besten identifizierten Materialsysteme optimiert. Der Folgeantrag im SPP 1613 adressiert die Suche nach neuen photoaktiven und/oder photoelektrokatalytisch aktiven multinären Oxiden/Oxynitriden sowie Komposite dieser Phasen, die Bandlücken <2.3 eV und möglichst geringe Überspannungen aufweisen, um eine effiziente licht-induzierte Separation der Elektronen-Loch-Paare für die Wasserspaltung zu erhalten.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
