Elektronische Zerfallskaskaden in Mikrosolvatationclustern initiiert durch resonante Absorption der Röntgenstrahlung

• Antragsteller: Dr. Kirill Gokhberg
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 203306641

Das Hauptziel unseres Antrags war und ist die Untersuchung der Prozesse, die der resonanten core-Anregung in einem Medium folgen. Wir haben vorgeschlagen, dass resonante Anregung des Elektrons aus einer inneren Schale, von einer resonanten Auger-ICD (RA-ICD) Zerfallskaskade gefolgt wird, welche einen besonders relevanten Kontrollmechanismus des ICD darstellt. In der ersten Förderperiode haben wir diese Kaskade in Edelgasclustern untersucht und demonstriert, dass sie eine gezielte orts- und energieaufgelöste Produktion der langsamen Elektronen ermöglicht. Unsere theoretischen Berechnungen stimmen sehr gut mit den vor kurzem veröffentlichten experimentellen Ergebnissen überein und validieren den vorgeschlagenen Kontrollmechanismus. In der nächsten Förderperiode beabsichtigen wir, die RA-ICD Zerfallskaskade, initiiert durch resonante Anregung des 1s-Elektrons des Metalls, in Na+ und Mg2+ Mikrosolvatationclustern zu untersuchen. Wir erwarten beträchtliche Unterschiede beim Ablauf der Kaskade in diesen Systemen im Vergleich zu Edelgasclustern wegen kürzerer Interatomarer Abstände und stärkerer Elektron-Elektron Wechselwirkungen. Unsere vorläufigen Ergebnisse zeigen, dass, obwohl der RA-ICD Prozess das Herzstück des gesamten Abregungsmechanismus bleibt, die gesamte Kaskade in Mikrosolvatationclustern eine komplizierte Gestalt annimmt. Der ICD Schritt wird mindestens eine Grössenordnung schneller als in Edelgasclustern, was ihn im allgemeinen zu einem Subfemtosekunden-Prozess macht. Auch kann das ursprünglich angeregte Elektron über die benachbarten Wassermoleküle delokalisieren, was den Verlauf der Zerfallskaskade entscheidend ändern kann. Mikrosolvatationclustern der biologisch aktiven Na+ und Mg2+ Ionen können als Modelle für diese Ionen sowohl in Lösung als auch in Proteinen dienen. Detaillierte Kenntnisse solcher Abregungskaskaden sind essentiell für das Verständnis der Strahlenchemie der Lösungen und Strahlungsschäden der Metall-Proteine.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1789: Intermolekularer und Interatomarer Coulomb-Zerfall
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Lorenz S. Cederbaum