Nachweis und quantitative Bestimmung der Effizienz von Intermolekularen Coulomb-Zerfällen in Wasser-Clustern, flüssigem Wasser und Eis

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Uwe Hergenhahn
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 203306641

Wasser ist eines der wichtigsten Systeme für die Erforschung des Intermolekularen Coulomb-Zerfalls (ICD). In der zweiten Periode der Forschergruppe werden Experimente zur quantitativen Charakterisierung von ICD in Wasser, in seinen verschiedenen Phasen ein Schwerpunkt des beantragten Projektes sein. Hierzu wird, wie in der ersten Periode, vor allem Elektron-Elektron Koinzidenzspektroskopie eingesetzt werden. Erste Experimente in der ersten Antragsperiode haben ergeben, dass es vermutlich für Inner-Valenz Vakanzen neben ICD einen konkurrierenden Relaxationsprozess gibt, und erste theoretische Rechnungen sowie die Analogie mit Ergebnissen zum O 1s Zerfall zeigen, dass dieser Kanal ein Protonentransfer weg vom ionisierten Wasser-Molekül sein könnte. Wenn dies so ist, dann sind Unterschiede abhängig von der Temperatur und Struktur des Wassers zu erwarten.Die experimentelle, quantitative Bestimmung der ICD Effizienz ist anspruchsvoll, da ICD von sequentieller Doppel-Photo-Ionisation durch intra-Cluster Streuung unterschieden werden muss. Hierzu sollen systematische Unterschiede an Clustern verschiedener Größe, Wasser in einem liquid jet und Eis durchgeführt werden. Eis soll in einer kristallinen (1h) und einer amorphen Phase ('low density amorphous ice') präpariert werden. Letztere ist ähnlich zur vermuteten Struktur von kleinen Wasserclustern. Kristallines Eis hat möglicherweise ein Leitungsband, und es ist interessant zu sehen was aus der Signatur von ICD in einem solchen System wird.Weiterhin soll in allen Systemen auch nach der Signatur von Auger-ICD Kaskaden nach O 1s Ionisation gesucht werden. Diese sollen als Koinzidenz von drei Elektronen nachgewiesen werden.Ein weiteres Thema des Vorhabens sind Experimente zu ICD und Zerfällen durch Elektronentransfer (ETMD) in gelösten Metall-Haliden.Das Thema ICD in mikrohydrierten Biomolekülen soll als gemeinsames Projekt mit der Theoriegruppe um Andreas Dreuw und den Experimentatoren um Till Jahnke fortgeführt werden.Apparativ soll neben Synchrotronstrahlung auch XUV-Strahlung durch Harmonischen-Erzeugung eines Laserstrahls (HHG) verwendet werden.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1789: Intermolekularer und Interatomarer Coulomb-Zerfall
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Bernd Abel