Primary aerosol emissions from wood combustion and shipping engines and their potentials for formation of secondary aerosols.
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Hauptziele des DACH-Projekts „WOOSHI“ waren eine detaillierte Charakterisierung der direkten partikulären und gasförmigen Emissionen aus der Holzverbrennung und von Schiffsdieselmotoren. Darüber hinaus war ein Schwerpunkt die Bestimmung der atmosphärischen Prozesse ausgehend von den primären Emissionen beider Quellen mittels atmosphärischer Alterung unter kontrollierten Bedingungen (Luftfeuchtigkeit, VOC/NOx- Verhältnis, UV-Strahlung und Temperatur). Abweichend vom ursprünglichen Versuchsplan kamen neben der mobilen Smogchamber auch größere fest installierte Kammern und ein PAM Strömungsrohrreaktor zum Einsatz. Die Holzverbrennungsversuche wurden ebenfalls um zwei Verbrennungsöfen erweitert. Hintergrund ist die rasante Entwicklung in der Brennertechnologie. Zusätzlich zum Einsatz kamen ein moderner Speckstein-Speicherofen (Scheitholz) und ein Pelletkessel. Die geringeren Emissionen von SOA-Precursoren und reaktiven POA in diesen Öfen verursachen weniger OA durch atmosphärische Alterung. So konnte kein signifikanter Partikelzuwachs trotz der hochoxidativen Atmosphäre in der verwendeten PAM für den Pelletkessel unter optimalen Verbrennungsbedingungen gemessen werden. Im Vergleich dazu wurde POA aus Scheitholzöfen unter normalen Abbrandbedingungen in der Smogchamber UV-Alterung ausgesetzt, und eine Erhöhung der Partikelkonzentration von 60% bis 110% beobachtet werden. Bei einer überfüllten Brennkammer wurde sogar doppelt so viel SOA wie POA gebildet. Einen wichtigen Anteil bei der Alterung von Emissionen aus einer überfüllten Brennkammer haben dabei PAK. Insbesondere Naphthalin konnte als Precursor für SOA identifiziert werden. Wichtige Produkte hieraus sind Naphthoesäure, Naphthalinsäureanhydrid und Hydroxynaphthalin. Auch für das sogenannte „dark aging“ (Aerosolalterung ohne UV- Bestrahlung) wurden hohe Partikelzuwachsraten von 1,6 bis 2,6 ermittelt. Die Emissionen eines Schiffsdieselmotors wurden umfangreich charakterisiert beim Betrieb mit zwei verschiedenen Schwerölen (HFO180 und HFO380), Marinem Gasöl (MGO, Schwefelgehalt: 0,08%), und einem konventionellen B7-Diesel. Reduzierte Partikelemissionen bei der Verwendung von Mitteldestillatkraftstoffen im Vergleich zum HFO konnten hauptsächlich auf die Zusammensetzung der Kraftstoffe zurückgeführt werden. Hohe Metall- und Schwefelkonzentrationen im HFO lassen sich in den Partikelzusammensetzungen und - konzentrationen wiederfinden. Alleine auf die anorganischen Bestandteile V2O3 und Sulfat entfallen etwa 1,5% bzw. 12% der Gesamtpartikelmasse PM2.5 von 120 mg/m3. Trotzdem ist mit 60% Organik und 10% elementarem Kohlenstoff der überwiegende Anteil kohlenstoffhaltig. Zwar senkt die Verwendung „sauberer“ Mitteldestillate PM2.5-Emissionen um 77%, vorwiegend durch um mindestens eine Größenordnung reduzierte Emission von Metallen und Sulfat sowie um 50% verminderte partikuläre Organik. Es wurden Alterungsversuche mit primärem Schiffaerosol aus der Verbrennung von HFO als auch MGO in der mobilen Smogchamber für 50% Motorlast durchgeführt, die als repräsentativ für den überwiegenden Teil des Schiffverkehrs angesehen werden kann. Jedoch konnte aufgrund hoher Konzentrationen von NOx, SOx und Partikeln sowie verhältnismäßig wenig VOCs keine SOA-Bildung beobachtet werden. Zum einen werden atmosphärische Oxidantien wie OH-Radikale und Ozon von NOx und SOx zum großen Teil verbraucht und stehen nicht mehr für die Oxidation von volatiler Organik zur Verfügung, zum anderen wird das SOA- Bildungspotenzial als Verhältnis von Gesamtpartikelmasse nach der Alterung zu primärer Partikelmasse bestimmt, so dass im Vergleich zur Holzverbrennung mehr SOA gebildet werden muss, um signifikante Zuwachsraten zu erhalten. Auch Variationen der Motoreinstellungen, um bessere Bedingungen für die SOA-Bildung zu erhalten, blieben erfolglos, da die ggf. auftretenden geringen Partikelmassezuwachsraten durch SOA-Bildung von Wandverlusten übertroffen wurden. Aus den durchgeführten Experimenten lässt sich jedoch nicht vollständig ausschließen, dass aus Schiffsemissionen im geringen Maßstab SOA gebildet wird. Das DACH-Projekt WOOSHI wurde somit erfolgreich abgeschlossen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Analysis of gas phase carbonyl compounds in emissions from modern wood combustion appliances: influence of wood type and combustion appliance, Energy and Fuels 2015, 29, 3897-3907
A.A. Reda, H. Czech, J. Schnelle-Kreis, O. Sippula, J. Orasche, B. Weggler, G. Abbaszade, J.M. Arteaga-Salas, M. Kortelainen, J. Tissari, J. Jokiniemi, T. Streibel, R. Zimmermann
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Characteristics and temporal evolution of particulate emissions from a ship diesel engine, Applied Energy 2015, 155, 204-217
L. Mueller, G. Jakobi, H. Czech, B. Stengel, J. Orasche, J.M. Arteaga-Salas, E. Karg, M. Elsasser, O. Sippula, T. Streibel, J.G. Slowik, A.S.H. Prevot, J. Jokiniemi, R. Rabe, H. Harndorf, B. Michalke, J. Schnelle-Kreis, R. Zimmermann
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Characterization of primary and secondary wood combustion products generated under different burner loads, Atmospheric Chemistry and Physics 2015, 15, 2825-2841
E.A. Bruns, M. Krapf, J. Orasche, Y. Huang, R. Zimmermann, L. Drinovec, G. Močnik, I. El- Haddad, J.G. Slowik, J. Dommen, U. Baltensperger, A.S.H. Prévôt
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High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China, Nature 2015, 514, 218-222
R.J. Huang, Y. Zhang, C. Bozzetti, K.F. Ho, J.J. Cao, Y. Han, K.R. Daellenbach, J.G. Slowik, S.M. Platt, F. Canonaco, P. Zotter, R. Wolf, S.M. Pieber, E.A. Bruns, M. Crippa, G. Ciarelli, A. Piazzalunga, M. Schwikowski, G. Abbaszade, J. Schnelle-Kreis, R. Zimmermann, Z. An, S. Szidat, U. Baltensperger, I. El Haddad, A.S.H. Prévôt
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Particulate Matter from Both Heavy Fuel Oil and Diesel Fuel Shipping Emissions Show Strong Biological Effects on Human Lung Cells at Realistic and Comparable In Vitro Exposure Conditions, PLoS ONE 2015, 10 (6)
S. Oeder, T. Kanashova, O. Sippula, S.C. Sapcariu, T. Streibel, J.M. Arteaga-Salas, J. Passig, M. Dilger, H.-R. Paur, C. Schlager, S. Mülhopt, S. Diabaté, C. Weiss, B. Stengel, R. Rabe, H. Harndorf, T. Torvela, J.K. Jokiniemi, M.-R. Hirvonen, C. Schmidt-Weber, C. Traidl- Hoffmann, K.A. BéruBé, A.J. Wlodarczyk, B. Michalke, T. Krebs, A.S.H. Prévôt, M. Kelbg, J. Tiggesbäumker, E. Karg, G. Jakobi, S. Scholtes, J. Schnelle-Kreis, J. Lintelmann, G. Matuschek, M. Sklorz, S. Klingbeil, J. Orasche, P. Richthammer, L. Müller, M. Elsasser, A.A. Reda, T.M. Gröger, B. Weggler, H. Czech, C.P. Rüger, G. Abbaszade, C. Radischat, K. Hiller, J.T.M. Buters, G. Dittmar, R. Zimmermann
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Identification of significant precursor gases of secondary organic aerosols from residential wood combustion, Scientific Reports 2016, 6, 27881
E.A. Bruns, I. El Haddad, J.G. Slowik, D. Kilic, F. Klein, U. Baltensperger, A.S.H. Prévôt
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Inorganic Salt Interference on CO2+ in Aerodyne AMS and ACSM Organic Aerosol Composition Studies, Environmental Science and Technology 2016, 50 (19), 10494-10503
S.M. Pieber, I. El Haddad, J.G. Slowik, M.R. Canagaratna, J.T. Jayne, S.M. Platt, C. Bozzetti, K.R. Daellenbach, R. Fröhlich, A. Vlachou, F. Klein, J. Dommen, B. Miljevic, J.L. Jiménez, D.R. Worsnop, U. Baltensperger, A.S.H. Prévôt
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On-line analysis of organic emissions from residential wood combustion with single-photon ionisation time-of-flight mass spectrometry (SPI-TOFMS), Fuel 2016, 177, 334-342
H. Czech, O. Sippula, M. Kortelainen, J. Tissari, C. Radischat, J. Passig, T. Streibel, J. Jokiniemi, R. Zimmermann
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Transformation of logwood combustion emissions in a smog chamber: formation of secondary organic aerosol and changes in the primary organic aerosol upon daytime and nighttime aging, Atmospheric Chemistry and Physics 2016, 16 (20), 13251-13269
P. Tiitta, A. Leskinen, L. Hao, P. Yli-Pirilä, M. Kortelainen, J. Grigonyte, J. Tissari, H. Lamberg, A. Hartikainen, K. Kuuspalo, A. Kortelainen, A. Virtanen, K.E.J. Lehtinen, M. Komppula, S. Pieber, A.S.H. Prévôt, T.B. Onasch, D.R. Worsnop, H. Czech, R. Zimmermann, J. Jokiniemi, O. Sippula
