Apparatur zur zeitaufgelösten Photoelektronenspektroskopie mit hohen Laserharmonischen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mit dem beschafften Lasersystem und den Zusatzkomponenten werden höhere Laserharmonische mit Photonenenergien bis zu 40 eV in Edelgasen erzeugt (High Harmonic Generation, HHG). Die Apparatur ist optimiert für die zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie von Festkörperoberflächen und profitiert dabei gegenüber herkömmlichen Aufbauten von einer hohen Repetitionsrate von 100 kHz. Sie wird seit Sommer 2015 zusammen mit einem hochauflösenden 2D Photoelektronenspektrometer betrieben. Mit der Apparatur konnte u.a. die Ladungsträgerdynamik von MoS2 nach der optischen Anregung im gesamten relevanten Bereich der elektronischen Bandstruktur untersucht werden. MoS2 ist in der Monolage ein direkter Halbleiter mit einer Bandlücke am K-Punkt von 1,9 eV. Dieser liegt in der Brillouinzone bei k|| = 1.34 Ǻ-1 und ist der herkömmlichen Zweiphotonen-Photoemission, die Photonenenergien im sichtbaren Spektralbereich benutzt, nicht zugänglich. Der hohe Parallelimpuls der Elektronen an den Rändern der Brillouinzone erfordert Photonenenergien von typisch 20 eV für die Photoemission. Mit der Apparatur konnte für MoS2 die Populationsumverteilung nach der optischen Anregung erstmals direkt im Impulsraum beobachtet werden. Es ergibt sich so ein sehr aussagekräftiges und gleichzeitig viel detaillierteres Bild der Ladungsträgerdynamik wie dies mit rein optischen Pump-Probe Techniken möglich wäre. Nach der Inbetriebnahme der Anlage hat sich gezeigt, dass nur mit der HHG in Xenon die notwenigen Photonenflüsse für zeitaufgelöste Experimente realisierbar sind. Für den wirtschaftlichen Betrieb musste eine Xenon-Rückgewinnung aufgebaut werden. Während dieser Aufbauphase wurde das Lasersystem der Apparatur unabhängig von der HHG für eine Reihe von zeitaufgelösten Experimenten genutzt. Den Schwerpunkt bildeten Untersuchungen der Ladungsträgerdynamik im Dirac-Kegel des Oberflächenzustands des topologischen Isolators Sb2Te3. Insbesondere konnten wir zeigen, dass es mit kurzen Laserimpulsen im mittleren infraroten Wellenlängenbereich möglich ist, Spinströme in Dirac- Kegel anzuregen und zu steuern. Die Ströme konnten direkt über eine asymmetrische Besetzung im k-Raum mit Hilfe der zeitaufgelösten Photoemission nachgewiesen und ihr Zerfall durch elastische und inelastische Streuprozesse in der Zeitdomäne untersucht werden. Für diese Experimente war die hohe Pulsenergie des Lasersystems entscheidend. Damit ist es möglich, zwei optisch parametrische Verstärker (OPA) simultan zu betreiben und Pumplicht hinreichender Intensität mit Differenzfrequenzmischung zu erzeugen. Die Repetitionsrate des Lasersystems von 50 – 250 kHz ist ideal für die Flugzeitdetektion der photoemittierten Elektronen. Dies wurde für zwei Experimente ausgenutzt. Einmal für ein Experiment, bei dem Bildpotentialzustände vollständig im k-Raum abgebildet wurden, d.h. in beiden Dimensionen der Oberflächenbrillouinzone und nicht nur durch eindimensionale Schnitte. Zum anderen konnte in Kooperation mit der Gruppe Feulner von der TU München erstmals ein nahezu ideales zweidimensionales Elektronengas auf einer Monolage von flüssigem Helium auf einer Metalloberfläche spektroskopiert werden. Dieses Experiment verwendete für den Betrieb bei 1,2 K ein in den He-Kryostat integriertes Elektronenflugzeitspektrometer. Es zeigt, sich dass die Elektronen in den Bildpotentialzuständen, die durch ultradünne Heliumfilme von der Metalloberfläche getrennt sind, einerseits durch das Metall eine vergleichsweise hohe Bindungsenergie im Bereich von einigen hundert meV besitzen, andererseits aber Lebensdauern im Bereich von 10 und mehr Pikosekunden realisierbar sind, da Helium für die Elektronen eine hohe Tunnelbarriere darstellt. Mit einem derartigen 2D Elektronengas sollten eine Reihe von spektakulären theoretischen Vorhersagen, wie die Wignerkristallisation, künftig experimentell getestet werden können.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Spectroscopy and dynamics of unoccupied electronic states of the topological insulators Sb2Te3 and Sb2Te2S. Phys. Rev. B 90, 081106 (2014)
J. Reimann, J. Güdde, K. Kuroda, E. V. Chulkov, and U. Höfer
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Application of a time-of-flight spectrometer with delay-line detector for time- and angle-resolved two-photon photoemission. J. Electron Spectrosc. 202, 74 (2015)
A. Damm, J. Güdde, P. Feulner, A. Czasch, O. Jagutzki, H. Schmidt-Böcking, and U. Höfer
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Direct imaging of intervalley scattering in MoS2 by time- and angle-resolved two-photon photoemission (2016)
R. Wallauer, N. Armbrust, J. Reimann, J. Güdde, and U. Höfer
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Generation of transient photocurrents in the topological surface state of Sb2Te3 by direct optical excitation with mid-infrared pulses. Phys. Rev. Lett. 116, 076801 (2016)
K. Kuroda, J. Reimann, J. Güdde, and U. Höfer
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Spectroscopy and dynamics of a two-dimensional electron gas on ultrathin helium films on Cu(111). Phys. Rev. Lett. 116, 256801 (2016)
N. Armbrust, J. Güdde, U. Höfer, S. Kossler, and P. Feulner
