Molekulare Modelle für die Verfahrenstechnik mit komplexen Molekülen

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Hans Hasse
• Fachliche Zuordnung: Technische Thermodynamik
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 227761569

• Erstellungsjahr: 2019

Zusammenfassung der Projektergebnisse

In der Verfahrenstechnik sind zunehmend Mischungen von Interesse, die komplexe Moleküle enthalten. Deren thermodynamische Eigenschaften lassen sich jedoch bislang in vielen Fällen nicht quantitativ beschreiben. Diese Herausforderung wurde in dem vorliegenden Projekt durch molekulare Simulationen mit Kraftfeldmethoden angegangen. Die Aufgabe hat seit der Antragstellung weiter an Bedeutung gewonnen. In dem Projekt konnten auf vielen Teilgebieten signifikante Fortschritte erzielt werden. An der Gesamtaufgabe wird jedoch noch weitergearbeitet werden müssen. Die methodischen Hürden, die sich hier stellen, sind durch das Projekt klarer umrissen worden und Lösungswege sind geebnet worden. Zur Lösung der Aufgabe wurden im Projekt verschiedene Bereiche bearbeitet: Sowohl in der molekularen Modellierung als auch im Bereich der zugehörigen Simulationstechniken wurden im Projekt methodische Entwicklungen durchgeführt und erprobt. Ferner wurden Simulationswerkzeuge entwickelt. Leitanwendungen haben einen Bezug zur Anwendung geschaffen. Im Bereich der Entwicklung molekularer Modelle wurde die mehrkriterielle Optimierung als neue Methode etabliert. Im Bereich der atomistischen Modellierung von Elektrolytlösungen wurde das Konzept der Ionenmodellfamilien eingeführt, innerhalb derer die Modelle der Einzelionen frei zu Salzen kombiniert werden können. Es wurde gezeigt, dass wässrige und nicht-wässrige Lösungen mit denselben Ionenmodellen beschrieben werden können. Im Bereich der Simulationstechnik wurde ein etablierter und hocheffizienter Molekulardynamik-Code zur Berechnung thermodynamischer Eigenschaften so erweitert, dass die Behandlung von komplexen Molekülen mit inneren Freiheitsgraden möglich ist. In einem Ringversuch, an dem zahlreiche akademische Gruppen beteiligt waren, wurden die Grenzen der Reproduzierbarkeit von solchen komplexen Simulationen untersucht: Neben statistischen Fehlern muss bei solchen komplexen Simulationen auch mit systematischen Fehlern gerechnet werden. Diese Arbeiten haben auch aktuelle Debatten in der Wissenschaftsphilosophie bereichert. Im Bereich der Simulation von Polymerlösungen wurden Grenzen der molekulardynamischen Simulation von Gleichgewichtszuständen aufgezeigt und Wege eröffnet, durch eine Anpassung der Modellierungstiefe trotzdem zu praxisrelevanten Ergebnissen zu kommen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• 591 TFLOPS Multi-trillion Particles Simulation on SuperMUC, in: J. M. Kunkel, T. Ludwig, H. W. Meuer (eds.): Supercomputing - XXVIII. International Supercomputing Conference (ISC 2013), pp. 1-12, Springer-Verlag, Heidelberg, ISBN 978-3-642-38749-4 (2013)
  W. Eckhardt, A. Heinecke, R. Bader, M. Brehm, N. Hammer, H. Huber, H.-G. Kleinhenz, J. Vrabec, H. Hasse, M. Horsch, M. Bernreuther, C. W. Glass, C. Niethammer, A. Bode, H. J. Bungartz
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/978-3-642-38750-0_1)
• Computational Molecular Engineering as an Emerging Technology in Process Engineering, Information Technology 55 (2013) 97-101
  M. Horsch, C. Niethammer, J. Vrabec, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1524/itit.2013.0013)
• Molecular Modelling and Simulation of Electrolyte Solutions, Biomolecules, and Wetting of Component Surfaces, in: W. E. Nagel, D. H. Kröner, M. M. Resch (eds.): High Performance Computing in Science and Engineering '13 - Transactions of the High Performance Computing Center, Stuttgart (HLRS), pp. 647-661, Springer, Cham - Heidelberg, ISBN 978-3-319-02164-5 (2013)
  M. Horsch, S. Becker, J. M. Castillo, S. Deublein, A. Fröscher, S. Reiser, S. Werth, J. Vrabec, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/978-3-319-02165-2_45)
• ls1 mardyn: The Massively Parallel Molecular Dynamics Code for Large Systems, J. Chem. Theory Comput. 10 (2014) 4455-4464
  C. Niethammer, S. Becker, M. Bernreuther, M. Buchholz, W. Eckhardt, A. Heinecke, S. Werth, H. J. Bungartz, C. W. Glass, H. Hasse, J. Vrabec, M. Horsch
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ct500169q)
• Molecular Dispersion Energy Parameters for Alkali and Halide Ions in Aqueous Solution, J. Chem. Phys. 140 (2014) 1-4
  S. Reiser, S. Deublein, J. Vrabec, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4858392)
• Molekulare Modellierung und Simulation in der Fluidverfahrenstechnik, Chem. Ing. Tech. 86 (2014) 982-990
  M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/cite.201400036)
• Multicriteria Optimization of Molecular Force Fields by Pareto Approach, Fluid Phase Equilib. 373 (2014) 100-108
  K. Stöbener, P. Klein, S. Reiser, M. Horsch, K.-H. Küfer, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.fluid.2014.04.009)
• Temperature Dependence of the Density of Aqueous Alkali Halide Salt Solutions by Experiment and Molecular Simulation, J. Chem. Eng. Data 59 (2014) 3434-3448
  S. Reiser, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/je500420g)
• Characterization of Alkylsilane Selfassembled Monolayers by Molecular Simulation, Langmuir 31 (2015) 2630-2638
  J. M. Castillo, M. Klos, K. Jacobs, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/la504178g)
• Density of Methanolic Alkali Halide Salt Solutions by Experiment and Molecular Simulation, J. Chem. Eng. Data 60 (2015) 1614-1628
  S. Reiser, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/je5009944)
• Long-range Correction for Dipolar Fluids at Planar Interfaces, Mol. Phys. 113 (2015) 3750-3756
  S. Werth, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1080/00268976.2015.1061151)
• Molecular Modeling and Simulation in Fluid Process Engineering, ChemBioEng Reviews 2 (2015) 303-310
  M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/cite.201400036)
• Molecular Modelling and Simulation of the Surface Tension of Real Quadrupolar Fluids, Chem. Eng. Sci. 121 (2015) 110-117
  S. Werth, K. Stöbener, P. Klein, K.-H. Küfer, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.ces.2014.08.035)
• On the Simultaneous Description of H- bonding and Dipolar Interactions with Point Charges in Force Field Models, AIChE J. (2015) 2926-2932
  K. Langenbach, C. Engin, S. Reiser, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/aic.14820)
• Activities in Aqueous Solutions of the Alkali Halide Salts from Molecular Simulation, J. Chem. Eng. Data 61 (2016) 4068-4076
  M. Kohns, M. Schappals, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jced.6b00544)
• Density of Ethanolic Alkali Halide Salt Solutions by Experiment and Molecular Simulation, Fluid Phase Equilib. 408 (2016) 141-150
  S. Reiser, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.fluid.2015.08.005)
• Eine kurze Betrachtung der Thermodynamik - Energie und Entropie beim Zusammenführen von Wissensgebieten, in: Jahrbuch 2015, Akademie der Wissenschaften und der Literatur, Mainz, pp. 105-121, Franz Steiner Verlag, Stuttgart, ISBN 978-3-515-11440-0 (2016)
  H. Hasse
  
• Parametrization of two-center Lennard- Jones plus point-quadrupole force field models by multicriteria optimization, Fluid Phase Equilib. 411 (2016) 33-42
  K. Stöbener, P. Klein, M. Horsch, K. Küfer, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.fluid.2015.11.028)
• Solvent Activity in Electrolyte Solutions from Molecular Simulation of the Osmotic Pressure, J. Chem. Phys. 144 (2016) 084112
  M. Kohns, S. Reiser, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4942500)
• Activity Coefficients from Molecular Simulations Using the OPAS Method, J. Chem. Phys. 147 (2017) 144108
  M. Kohns, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4991498)
• Boon and Bane: On the Role of Adjustable Parameters in Simulation Models, in: M. Carrier, J. Lenhard (eds.): Mathematics as a Tool, Tracing New Roles of Mathematics in the Sciences, Boston Studies in the Philosophy and History of Science, Springer, Cham, Switzerland (2017)
  H. Hasse, J. Lenhard
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/978-3-319-54469-4_6)
• Fluch und Segen: die Rolle anpassbarer Parameter in Simulationsmodellen, in: A. Friedrich, P. Gehring, C. Hubig, A. Kaminsiki, A. Nordmann (ed.) Jahrbuch Technikphilosophie, 3. Jahrgang 2017: Technisches Nichtwissen, pp. 69 - 84, Nomos Verlagsgesellschaft, Baden-Baden, ISBN 978-3-8487-3432-0 (2017)
  J. Lenhard, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.5771/9783845277677-69)
• Molecular Simulation Study of the CO2-N2O Analogy, Fluid Phase Equilib. 442 (2017) 44-52
  M. Kohns, S. Werth, M. Horsch, E. Von Harbou, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.fluid.2017.03.007)
• ms2: A Molecular Simulation Tool for Thermodynamic Properties, Release 3.0, Comput. Phys. Commun. 221 (2017) 343-351
  G. Rutkai, A. Köster, G. Guevara-Carrion, T. Janzen, M. Schappals, C. W. Glass, M. Bernreuther, A. Wafai, S. Stephan, M. Kohns, S. Reiser, S. Deublein, M. Horsch, H. Hasse, J. Vrabec
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.cpc.2017.07.025)
• Multi-criteria Optimization for Parameterization of SAFT-type Equations of State for Water, AIChE J. 64 (2017) 226-237
  E. Forte, J. Burger, K. Langenbach, H. Hasse, M. Bortz
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/aic.15857)
• Round Robin Study: Molecular Simulation of Thermodynamic Properties from Models with Internal Degrees of Freedom, J. Chem. Theory Comput. 13 (2017) 4270-4280
  M. Schappals, A. Mecklenfeld, L. Kröger, V. Botan, A. Köster, S. Stephan, E. Garcia, G. Rutkai, G. Raabe, P. Klein, K. Leonhard, C. W. Glass, J. Lenhard, J. Vrabec, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jctc.7b00489)
• Solubility of Carbon Dioxide in Poly(oxymethylene) Dimethyl Ethers (OME), J. Chem. Eng. Data 62 (2017) 4027-4031
  M. Schappals, T. Breug-Nissen, K. Langenbach, J. Burger, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jced.7b00718)
• A Molecular Dynamics Simulation Scenario for Studying Solvent-mediated Interactions of Polymers and Application to Thermoresponse of Poly (N-isopropylacrylamide) in Water, J. Mol. Liq. 268 (2018) 294-302
  E. García, D. Bhandary, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.molliq.2018.07.025)
• Influence of the pH and Salts on the Partial Molar Volume of Lysozyme and Bovine Serum Albumin in Aqueous Solutions, Chem. Eng. Technol. 41 (2018) 2337-2345
  F. Jirasek, E. García, E. Hackemann, N. Galeotti, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/ceat.201800242)
• Partial Molar Volume of NaCl and CsCl in Mixtures of Water and Methanol by Experiment and Molecular Simulation, Fluid Phase Equilib. 458 (2018) 30-39
  M. Kohns, M. Horsch, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.fluid.2017.10.034)
• SkaSim – Scalable HPC Software for Molecular Simulation in the Chemical Industry, Chem. Ing. Tech. 90 (2018) 295-306
  J. Vrabec, M. Bernreuther, H.-J. Bungartz, W.-L. Chen, W. Cordes, R. Fingerhut, C. W. Glass, J. Gmehling, R. Hamburger, M. Heilig, M. Heinen, M. T. Horsch, C.-M. Hsieh, M. Hülsmann, P. Jäger, P. Klein, S. Knauer, T. Köddermann, A. Köster, K. Langenbach, S.-T. Lin, P. Neumann, J. Rarey, D. Reith, G. Rutkai, M. Schappals, M. Schenk, A. Schedemann, M. Schönherr, S. Seckler, S. Stephan, K. Stöbener, N. Tchipev, A. Wafai, S. Werth, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/cite.201700113)
• MolMod - an Open Access Database of Force Fields for Molecular Simulations of Fluids, Mol. Simul. (2019)
  S. Stephan, M. T. Horsch, J. Vrabec, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1080/08927022.2019.1601191)
• Studying equilibria of polymers in solution by direct molecular dynamics simulations: poly(N-isopropylacrylamide) in water as a test case, Eur. Phys. J. 227 (2019) 1547-1558
  E. García, H. Hasse
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1140/epjst/e2018-800171-y)
• Twetris: Twenty Trillion-atom Simulation, The International Journal of High Performance Computing Applications (2019)
  N. Tchipev, S. Steffen, M. Heinen, J. Vrabec, F. Gratl, M. Horsch, M. Bernreuther, C. W. Glass, C. Niethammer, N. Hammer, B. Krischok, M. Resch, D. Kranzlmüller, H. Hasse, H. J. Bungartz, P. Neumann
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1177/1094342018819741)