Komplexe bifunktionelle Metallnanostrukturen für die in situ-Verfolgung Nanopartikel-katalysierter Reaktionen mittels oberflächenverstärkter Raman-Spektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Wei Xie
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 228269688

Die In-situ-Verfolgung von chemischen Reaktionen in der heterogenen Katalyse erfordert den Einsatz grenz-/oberflächensensitiver Techniken. Die oberflächenverstärkte Raman-Spektroskopie (SERS, surface-enhanced Raman scattering) liefert molekulare Informationen über chemische Spezies, welche auf der Oberfläche von plasmonischen Nanostrukturen wie z.B. Edelmetallnanopartikeln adsorbiert sind. SERS und Katalyse haben keinen direkten thematischen Überlapp im Sinne der Nanopartikelfunktionalität, da plasmonische/SERS-Aktivität auf der einen Seite und katalytische Aktivität auf der anderen Seite typischerweise disjunkt sind. Daher gibt es bislang nur sehr wenige Anwendungen von Kolloid-basiertem SERS in der heterogenen Katalyse, obschon des enormen chemischen Informations-gehaltes, den diese schwingungsspektroskopische Technik bietet. Um die Anwendbarkeit von SERS in der heterogenen Katalyse signifikant auszuweiten werden bifunktionelle metallische Nanostrukturen benötigt, bei denen sich der Katalysator in unmittelbarer Nähe zum plasmonisch-aktiven Metall befindet. Das zentrale Ziel dieses Forschungsvorhabens ist die Konzeption und Synthese von maßgeschneiderten bifunktionellen Metallkolloiden, die sowohl katalytische als auch plasmonische/SERS-Aktivität aufweisen, um damit Nanopartikel-katalysierte Reaktionen in situ verfolgen zu können. Komplexe metallische Superstrukturen bestehend aus einem SERS-aktiven Kern mit ultradünner Glashülle und darauf assemblierten katalytisch-aktiven Satellitenpartikeln als auch bifunktionelle Hybridpartikel sollen synthetisiert und hinsichtlich ihrer katalytischen und plasmonischen/SERS-Aktivität analysiert werden. Begleitende Computersimulationen werden durchgeführt, um die plasmonischen Eigenschaften dieser bifunktionellen Nanostrukturen zu verstehen und vorherzusagen. Die In-situ-Verfolgung ausgesuchter Modellreaktionen mittels SERS wird im mikrofluidischen Fluß stattfinden, um die Kinetik der heterogenen Katalyse auf der Oberfläche der bifunktionellen Nanostrukturen zu verfolgen. Die experimentellen SERS-Spektren werden mittels multivariater Methoden analysiert, um die bei der Reaktion involvierten chemischen Spezies quantitativ zu erfassen. Um den Einsatzbereich der katalytisch und plasmonisch aktiven bifunktionellen Nanostrukturen signifikant zu erweitern, insbesondere auch auf Moleküle ohne funktionelle Gruppen mit Oberflächenaffinität, werden sie gezielt chemisch funktionalisiert, um die beteiligten Spezies entweder einzufangen oder an der Metalloberfläche anzureichern. Schließlich sollen Einzelpartikel-Untersuchungen das Auffinden von grundlegenden Struktur-Aktivitäts-Korrelationen ermöglichen, welche die Grundlage für ein Verständnis des Zusammenhangs zwischen der Morphologie einer einzelnen bifunktionellen Nanostruktur und ihrer katalytischen als auch plasmonischen/SERS-Aktivität bilden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Institution: Universität Osnabrück; Fachbereich Mathematik / Informatik / Physik; Fach Physik