Struktur und Dynamik formanisotroper magnetischer Partikel in komplexen Matrices

• Antragsteller: Professor Dr. Joachim Wagner
• Fachliche Zuordnung: Strömungsmechanik ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 238054058

Ziel des Vorhabens ist die Untersuchung der Mesostruktur und Dynamik in Kompositen aus formanisotropen, magnetischen Nanopartikeln und thermosensitiven Polyelektrolyt-Hydrogelen. Die viskoelastischen Eigenschaften dieser durch Co-Polymerisation von NIPAM mit ionischen oder ionogenen Co-Monomeren zugänglichen Matrices können durch Temperatur, Polymervolumenbruch, Vernetzungsdichte und die über den Co-Monomer-Anteil einstellbare Ladungsdichte variiert werden. Resultieren die Ladungen von ionogenen Co-Monomeren, ist die Ladungsdichte infolge des Protolyse-Gleichgewichtes azider oder basischer Funktionalitäten zusätzlich pH-abhängig. Zudem können die repulsiven elektrostatischen Wechselwirkungen zwischen gleichnamigen Ladungen im Polymernetzwerk durch die über die Ionenstärke variierbare Debye-Länge beeinflusst werden. Spindelförmige Hämatit-Partikel, deren Halbachsenverhältnis über einen weiten Bereich einstellbar ist, sind präparativ mit geringer Polydispersität zugänglich. Diese in wässrigen Suspensionsmedien über negative Oberflächenladungen stabilisierten Partikel orientieren sich bereits in Gegenwart moderater Magnetfelder in erster Näherung senkrecht zu einem externen Magnetfeld. Damit wird in externen Magnetfeldern einerseits die rotatorische Mobilität elongierter Partikel eingeschränkt, andererseits deren translatorische Mobilität infolge anisotroper Reibungskoeffizienten richtungsabhängig. Feldinduzierte Änderungen der rotatorischen und translatorischen Mobilität der Partikel beeinflussen, vermittelt über Partikel-Matrix-Wechselwirkungen, die viskoelastischen Eigenschaften von Kompositen. Infolge der zwischen positiv geladenen Hydrogelen und negativ geladenen Hämatitpartikeln attraktiven elektrostatischen Wechselwirkungen führt die in diesen Systemen starke Kopplung zwischen Partikeln und Matrix zu signifikanten Änderungen der viskoelastischen Eigenschaften in externen Magnetfeldern. Der Fokus des Projektes liegt auf Korrelationen zwischen feldinduzierten Änderungen der mesoskopischen Struktur und Dynamik der Komposite und daraus resultierenden Änderungen ihrer makroskopischen, viskoelastischen Eigenschaften. Infolge der gegenüber der Polymermatrix hohen Elektronendichte von Hämatit ist die Struktur und Dynamik der Partikel mit statischen und quasielastischen Röntgenstreuexperimenten (SAXS/XPCS) zugänglich. Die rotatorische Dynamik der Partikel unter Scherung ist in gekoppelten rheologischen und SAXS-Experimenten zeitaufgelöst beobachtbar. Zur Untersuchung der Struktur und Dynamik der Polymermatrix werden Licht- und Neutronenstreuexperimente genutzt. Zur Bestimmung der makroskopischen, viskoelastischen Eigenschaften der Gele und Komposite werden insbesondere oszillatorische Scherexperimente in Gegenwart externer Felder genutzt. Die Frequenz- und Deformationsabhängigkeit der viskoelastischen Eigenschaften erlaubt quantitative Untersuchungen des nicht-linear viskoelastischen Verhaltens der Komposite.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1681: Feldgesteuerte Partikel-Matrix-Wechselwirkungen: Erzeugung, skalenübergreifende Modellierung und Anwendung magnetischer Hybridmaterialien