Kollektives Protonentunneln in Eis?

• Antragsteller: Professor Dr. Dominik Marx
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 238570623

Protonentransfer in wasserstoffverbrückten Netzwerken spielt eine wichtige Rolle in vielen chemischen, biologischen und technologischen Prozessen. Obwohl Quanteneffekte auf Protonentransfer einzelner oder zweier Protonen ausführlich durch Simulationen untersucht sind, bleiben diese Effekte weitgehend unverstanden, sobald es sich um konzertierte Bewegungen vieler Protonen, ausgelöst durch kollektive Bewegungen, handelt. Neuere Experimente haben Hinweise geliefert, dass konzertiertes Tunneln mit insgesamt sechs Protonen der nicht-Arrhenius Protonendynamik zugrunde liegt, die in normalem hexagonalen Eis bei tiefen Temperaturen gemessen wurde - allerdings fehlen bislang jegliche mechanistische Erklärungen jenseits reiner Spekulationen. In diesem Projekt sollen ab initio Pfadintegralsimulationen eingesetzt werden, um den Mechanismus des vorgeschlagenen konzertierten Tunnelns von sechs Protonen in hexagonalem Eis zu untersuchen. In diesem Fall sind Quanteneffekte qualitativ wichtig, um das untersuchte Phänomen zu verstehen, da diese nicht nur Verteilungsfunktionen verbreitern oder freie Energiebarrieren erniedrigen, wie dies üblicherweise als "triviale" Konsequenz kleinamplitudiger Nullpunktsschwingungen der Fall ist. Von daher ist zu erwarten, dass die mechanistischen Einblicke in dieses kollektive Protonentunneln große Bedeutung jenseits des speziellen Falls haben werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen