Der effektive pH an der fest-flüssig Grenzfläche und die lokale Ionenverteilung bei komplexen elektrochemischen Reaktionen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Hauptziel dieses Projektes war es, ein grundlegendes Verständnis des Zusammenhangs zwischen Oberflächen-pH, heterogen-katalytischer Reaktion, Massentransport, und pH einer Lösung auf nicht homogenen Oberflächen aufzubauen. Dabei sollte in erster Linie eine analytische Messmethode zur experimentellen Bestimmung des lokalen Oberflächen-pHs und der lokalen Ionenverteilung etabliert werden, welche es ermöglicht elektrokatalytische Untersuchungsergebnisse und deren Simulation effektiv zu ergänzen. Da die Mittel für die zentrale Analytikmethode nicht genehmigt wurden, wurde die in der Arbeitsgruppe von Herr Prof. Mayrhofer bereits etablierte Methode der elektrochemischen Messungen mittels der Rasterdurchflusszelle in den Fokus des Projekts gesetzt und versucht, diese Methode für pH-abhängige Untersuchungen weiter auszubauen bzw. besser zu verstehen. Durch nummerische Simulationen des Elektrolytflusses und den daraus resultierenden Konzentrationsprofilen an der Zellöffnung bzw. direkt an der Elektrodenoberfläche können für zukünftige Messreihen die pH-Verteilung an der Oberfläche besser bestimmt werden oder auch aufgrund der Berechnungen besser eingestellt werden. Die Erweiterung der Rasterdurchflusszelle um ein komplett neues Elektrolytzufuhrsystem mit bis zu sechs Elektrolytreservoirs ermöglicht nun einen schnellen Elektrolytwechsel bis direkt an die Fest-Flüssig-Grenzfläche und somit die Variation des pH-Wertes innerhalb eines Versuchs mit der Möglichkeit, direkt die Antwort des Systems auf die pH-Änderung sowohl elektrochemisch als auch die online-Analyse der Reaktionsprodukte via UV-VIS oder ICP-MS zu beobachten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- „Effect of hydrogen carbonate and chloride on zinc corrosion investigarted by a scanning flow cell system”, Electrochim. Acta 159 (2015) 198-209
Laska, C.A.; Auinger, M.; Biedermann, P.U.; Iqbal, D.; Laska, N.; De Strycker, J.; Mayrhofer, K.J.J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.electacta.2015.01.217) - „Numerical Simulation of an Electrochemical Flow Cell with V-Shape Channel Geometry“, J. Electrochem. Soc. 162(12) (2015) H860-H866
Kulyk, N.; Cherevko, S.; Auinger, M.; Laska, C.; Mayrhofer, K.J.J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1149/2.0261512jes) - “Activity and Stability of Electrochemically and Thermally Treated Iridium for the Oxygen Evolution Reaction”, J. Electrochem. Soc. 163 (11) (2016) F3132-F3138
Geiger, S.; Kasian, O.; Shrestha, B.R.; Mingers, A.M.; Mayrhofer, K.J.J.; Cherevko, S.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1149/2.0181611jes) - “Oxygen and hydrogen evolution reaction on Ru, RuO2, Ir and IrO2 thin film electrodes in acidic and alkaline electrolytes: A comparative study on activity and stability”, Catalysis Today 262 (2016) 170-180
Cherevko, S.; Geiger, S.; Kasian, O.; Kulyk, N.; Grote, J.-P.; Savan, A.; Shrestha, B.R.; Merzlikin, S.; Breitbach, B.; Ludwig, A.; Mayrhofer, K.J.J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.cattod.2015.08.014) - „Oxygen evolution activity and stability of iridium in acidic media. Part 1. – Metallic iridium”, J. Electroanal. Chem. 773 (2016) 69-78
Cherevko, S.; Geiger, S.; Kasian, O.; Mingers, A.; Mayrhofer, K.J.J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.jelechem.2016.04.033) - „Oxygen evolution activity and stability of iridium in acidic media. Part 2. – Electrochemically grown hydrous iridium oxide”, J. Electroanal. Chem. 773 (2016) 69-78
Cherevko, S.; Geiger, S.; Kasian, O.; Mingers, A.; Mayrhofer, K.J.J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.jelechem.2016.05.015)
